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在降低Pt用量的同時(shí)實(shí)現(xiàn)高活性和穩(wěn)定性仍然是開發(fā)H₂/空氣燃料電池正極催化劑的重大挑戰(zhàn)。

基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)曾杰教授和深圳大學(xué)王進(jìn)教授等人報(bào)道了利用有機(jī)小分子衍生的N摻雜碳作為N源，制備了用于氧還原反應(yīng)（ORR）的全N摻雜有序Pt₃Co催化劑（IM-Pt₃CoN）。

測(cè)試分析，IM-Pt₃CoN催化劑在H₂-O₂燃料電池中表現(xiàn)出高性能（2.4 W cm^-2的高功率密度，1.21 A /mg_Pt的質(zhì)量活性（MA））和增強(qiáng)的穩(wěn)定性（30k電壓循環(huán)后保持78.7% MA）。

在實(shí)際的H₂-空氣燃料電池測(cè)試中，經(jīng)過(guò)加速耐久性測(cè)試（ADT），可實(shí)現(xiàn)1.01 W cm^-2的峰值功率密度和僅28 mV的0.8 A cm^-2電壓損失。

VASP解讀

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了IM-Pt₃CoN催化劑優(yōu)異的ORR活性和穩(wěn)定性的機(jī)理。首先，作者假設(shè)摻雜的N原子占據(jù)了Pt₃Co的fcc核心中心，分別構(gòu)建了具有Pt-skin結(jié)構(gòu)的Pt₃CoN(111) slab和Pt₃Co(111) slab作為模型來(lái)表示IM-Pt₃CoN和IM-Pt₃Co催化劑。

結(jié)果表明，該體系中ORR的限速步驟（RLS）是OH*的解吸加氫生成H₂O。N的間隙摻雜可優(yōu)化中間體的吸附（尤其是OH*的吸附），降低成水的能壘，從而提高ORR活性。

對(duì)比Pt₃Co(111)平板，Pt₃CoN(111)平板表現(xiàn)出較低的水平d帶中心，其具有優(yōu)越的ORR活性。Pt-d軌道和Co-d軌道與N-p軌道有一定程度的重疊，說(shuō)明IM-Pt₃CoN催化劑的高穩(wěn)定性源于N與Pt和Co的相互作用。

Pt₃CoN(111)板的E_V-Pt和E_V-Co明顯高于Pt₃Co(111)板（E_V-Pt和E_V-Co），表明IM-Pt₃CoN催化劑具有優(yōu)越的穩(wěn)定性?？傊琁M-Pt₃CoN的ORR活性的提高可歸因于N摻雜引起的電子效應(yīng)的改變，調(diào)節(jié)了中間體的結(jié)合能，促進(jìn)了有效的電子轉(zhuǎn)移，從而降低了RLS的過(guò)電位。

In Situ Nitrogen Infiltration into an Ordered Pt₃Co Alloy with sp-d Hybridization to Boost Fuel Cell Performance. ACS Catal., 2024, DOI: 10.1021/acscatal.3c06223.

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