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中科大Nano Letters：原位觀察+計算模擬，表面擴散誘導(dǎo)非晶化促進酸性O(shè)ER

第一作者：Yanmin Hu

通訊作者：鄭曉，楊晴，洪勛

通訊單位：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

論文速覽

本研究首先利用原位掃描透射電子顯微鏡觀察到鉑（Pt）納米粒子在二氧化釕（RuO₂）表面非晶化的過程。通過密度泛函理論（DFT）計算，證實了Pt原子從Pt團簇向RuO₂表面轉(zhuǎn)移形成非晶Pt的低能量勢壘和熱力學(xué)驅(qū)動力。

值得注意的是，在析氧反應(yīng)(OER)中，合成的非晶態(tài)Pt/RuO₂催化劑的質(zhì)量活性比商業(yè)RuO₂催化劑提高了14.2倍。無定形Pt/RuO₂水電解槽在1.70 V下達到1.0 A cm^-2，在200 mA cm^-2下穩(wěn)定80 h以上。

無定形Pt層不僅優(yōu)化了*O結(jié)合，而且增強了無定形Pt/RuO₂的抗氧化能力，從而提高了OER的活性和穩(wěn)定性。

圖文導(dǎo)讀

圖1：Pt/a-RuO₂在加熱過程中的結(jié)構(gòu)演變。

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圖2：Pt原子在RuO₂(110)表面的擴散行為和能量變化。

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圖3：a-Pt/RuO₂的微觀結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)。

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圖4：a-Pt/RuO₂的電催化性能測試。

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圖5：a-Pt/RuO₂在PEM-WE電解槽中的性能。

總結(jié)展望

綜上所述，作者通過原位STEM在原子尺度上實時觀察了Pt在Pt/a-RuO₂異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的擴散行為，其中移動的Pt原子在加熱過程中轉(zhuǎn)移到RuO₂表面并被捕獲。

DFT計算證明Pt原子更傾向于擴散到RuO₂表面，AIMD模擬了RuO₂(110)表面Pt團簇形成非晶態(tài)Pt的動態(tài)過程。

值得注意的是，制備的a-Pt/RuO₂催化劑對OER的質(zhì)量活性比商用RuO₂催化劑提高了14.2倍。在PEM-WE電解池中，a-Pt/RuO₂作為陽極催化劑，在1.0 A cm^-2下提供1.70 V的低電壓，并在200 mA cm^-2下維持80 h。

DFT計算表明，無定形Pt簇的存在削弱了*O與無定形Pt/RuO₂的結(jié)合，并通過促進*OOH的形成來確保更好的OER性能。同時，無定形Pt可以將電子捐贈給附近的RuO₂，抑制Ru的過氧化，增強催化劑的穩(wěn)定性。直接了解貴金屬的擴散行為可以為探索具有特定分散的貴金屬催化劑提供巨大的優(yōu)化潛力。

文獻信息

標(biāo)題：Surface-Diffusion-Induced Amorphization of Pt Nanoparticles over Ru Oxide Boost Acidic Oxygen Evolution

期刊：Nano Letters

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/04/23/1738b3aa96/

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