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研究背景

電化學(xué)雙電層電容器（EDLCs）作為一類超級(jí)電容器儲(chǔ)能設(shè)備，擁有比電池更長(zhǎng)的循環(huán)壽命和更出色的功率性能。其中，使用活性碳電極形成的EDLCs是最常見(jiàn)且最便宜的類型，這些電極由無(wú)序的、類似石墨烯的薄片構(gòu)成，形成了具有不同孔徑分布的多孔網(wǎng)絡(luò)。為了提高這些設(shè)備的能量密度，許多研究都致力于改變納米多孔碳電極的結(jié)構(gòu)，以調(diào)整碳孔徑。然而，過(guò)去的研究結(jié)果顯示，隨著碳孔徑減小，電容并沒(méi)有如預(yù)期般增加，這引起了人們對(duì)電容提高機(jī)制的深入探討。

隨著時(shí)間的推移，固態(tài)核磁共振（NMR）光譜已成為研究EDLC電極局部結(jié)構(gòu)和電荷存儲(chǔ)機(jī)制的重要工具。NMR光譜測(cè)量碳材料飽和電解質(zhì)時(shí)，可以分離出“孔內(nèi)”和“孔外”離子的共振信號(hào)。Δδ值則可以量化這種區(qū)別，它是孔內(nèi)共振化學(xué)位移與相應(yīng)純電解質(zhì)的化學(xué)位移之間的差值，是評(píng)估納米多孔碳局部結(jié)構(gòu)無(wú)序程度的有力指標(biāo)。

成果簡(jiǎn)介

針對(duì)這一挑戰(zhàn)，劍橋大學(xué)化學(xué)系A(chǔ)lexander C. Forse教授團(tuán)隊(duì)在“Science”期刊上發(fā)表了題為“Structural disorder determines capacitance in nanoporous carbons”的論文。他們通過(guò)對(duì)一系列商業(yè)納米多孔碳的評(píng)估，發(fā)現(xiàn)了電容與孔徑大小之間的缺乏相關(guān)性，并揭示了電極結(jié)構(gòu)無(wú)序與電容之間的強(qiáng)相關(guān)性。更具有無(wú)序結(jié)構(gòu)的碳材料表現(xiàn)出更高的電容，這是由于它們能夠更有效地在納米孔中儲(chǔ)存離子。因此，本研究為理解和利用無(wú)序結(jié)構(gòu)來(lái)實(shí)現(xiàn)高能量密度超級(jí)電容器提供了新的思路和方法。這一發(fā)現(xiàn)有望為未來(lái)超級(jí)電容器的設(shè)計(jì)和優(yōu)化提供重要的指導(dǎo)。

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圖文導(dǎo)讀

圖1展示了研究碳材料的孔隙度與電容之間的關(guān)系。首先，在圖1A中展示了五種商業(yè)納米多孔碳材料的孔徑分布情況，發(fā)現(xiàn)它們具有相似的孔徑分布。然后，在圖1B中，展示了這五種碳材料在標(biāo)準(zhǔn)NEt4BF4/乙腈電解質(zhì)中的電容值，發(fā)現(xiàn)盡管孔徑分布相似，但電容值卻存在顯著差異。此外，圖1C和圖1D展示了三種商業(yè)活性碳布的孔徑分布情況和電容值，結(jié)果表明，盡管孔徑分布和比表面積有所不同，但這些材料的電容值卻非常相似。進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，電容與平均孔徑以及比表面積之間并沒(méi)有明顯的相關(guān)性（見(jiàn)圖1E和圖1F）。最后，通過(guò)X射線光電子能譜（XPS）測(cè)量得到的氧含量也沒(méi)有顯示出與電容的明顯相關(guān)性。這些結(jié)果表明，除了孔徑大小和表面積外，其他結(jié)構(gòu)特征可能對(duì)電容具有影響。研究者的工作為理解和優(yōu)化納米多孔碳材料的電容性能提供了重要見(jiàn)解，有助于指導(dǎo)超級(jí)電容器的設(shè)計(jì)和制備。

圖1. 研究中的碳材料孔隙率與電容的關(guān)系。

在圖2中，研究者首先利用魔角旋轉(zhuǎn)（MAS）核磁共振（NMR）光譜分析了電解質(zhì)飽和的碳材料，以探究其局部結(jié)構(gòu)有序性的差異。通過(guò)19F MAS NMR光譜，他們發(fā)現(xiàn)不同碳材料的化學(xué)位移差異（Δδ值），這表明不同結(jié)構(gòu)無(wú)序性的碳材料在吸附離子方面存在顯著的差異。雖然未發(fā)現(xiàn)離子吸附容量與電容之間的明確相關(guān)性，但研究者發(fā)現(xiàn)電容與Δδ值之間存在相關(guān)性，具有較小Δδ值的碳材料顯示出較高的電容。此外，他們通過(guò)熱退火實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了這一假設(shè)，發(fā)現(xiàn)增加結(jié)構(gòu)有序性會(huì)導(dǎo)致電容降低，從而進(jìn)一步支持了結(jié)構(gòu)無(wú)序性對(duì)電容的影響。

圖2. 局部結(jié)構(gòu)無(wú)序性的表征及其與電容的相關(guān)性。

在圖3中，研究者通過(guò)現(xiàn)場(chǎng)NMR實(shí)驗(yàn)探究了碳材料的電荷存儲(chǔ)機(jī)制，并研究了局部結(jié)構(gòu)無(wú)序性對(duì)其的影響。圖3A展示了在不同電壓下充電電極的陽(yáng)離子和陰離子的吸收情況。研究發(fā)現(xiàn)，對(duì)于結(jié)構(gòu)更無(wú)序的碳材料，其在給定電壓下存儲(chǔ)離子的能力更強(qiáng)（圖3B）。進(jìn)一步的分析表明，較小域的碳材料能夠更有效地存儲(chǔ)離子，從而導(dǎo)致了更高的電容。這些發(fā)現(xiàn)提示，碳材料的局部結(jié)構(gòu)無(wú)序性不僅影響了電容的大小，還影響了其電荷存儲(chǔ)機(jī)制，從而為超級(jí)電容器的設(shè)計(jì)和優(yōu)化提供了新的視角。

圖3. 兩種具有不同局部結(jié)構(gòu)無(wú)序性的碳材的電荷補(bǔ)償機(jī)制。

總結(jié)展望

本文揭示了碳材料電容性能的一個(gè)關(guān)鍵因素，即電極的結(jié)構(gòu)無(wú)序性。通過(guò)對(duì)商業(yè)活性炭進(jìn)行一系列電化學(xué)測(cè)量和NMR光譜實(shí)驗(yàn)，研究者們發(fā)現(xiàn)了電容與電極結(jié)構(gòu)無(wú)序性之間的強(qiáng)相關(guān)性，而不是與孔徑大小或比表面積有關(guān)。這一發(fā)現(xiàn)為超級(jí)電容器電極材料的設(shè)計(jì)和合成提供了全新的視角和指導(dǎo)。此外，本研究還表明了NMR光譜技術(shù)在研究碳材料電極結(jié)構(gòu)和性能方面的潛力，為開(kāi)展進(jìn)一步的研究提供了有力工具。

文獻(xiàn)信息

Xinyu Liu et al. ,Structural disorder determines capacitance in nanoporous carbons.Science384,321-325(2024).

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