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第一作者：Yuting Jiang

通訊作者：趙天壽、曾林、劉碧錄

通訊單位：南方科技大學(xué)、香港科技大學(xué)、清華大學(xué)

論文速覽

納米尺寸的鉑-過(guò)渡金屬（Pt-TM）合金，因其高催化活性和穩(wěn)定性，被認(rèn)為是氧還原反應(yīng)（ORR）的有希望的催化劑。然而，制備金屬間化合物Pt合金納米粒子仍然是一個(gè)難題，因?yàn)樗鼈冊(cè)诟邷睾铣蛇^(guò)程中有明顯的燒結(jié)傾向。

在這里，我們通過(guò)使用碳載Pt-吡咯配合物和過(guò)渡金屬（TM = Fe, Co, Ni）鹽作為前驅(qū)體，合成了幾種平均尺寸為4nm的Pt金屬間化合物。透射電子顯微鏡（TEM）結(jié)果表明，Pt-吡咯配合物在碳載體上的均勻預(yù)生長(zhǎng)，以及在退火過(guò)程中衍生的氮摻雜碳?xì)樱?lt;1nm）對(duì)納米尺寸金屬間化合物的形成起到了促進(jìn)作用。

其他表征表明，金屬間合金結(jié)構(gòu)賦予了催化劑（PtCo@Pt/C6）下移的Pt d帶中心，這意味著Pt合金上ORR中間體的吸附減弱，從而促進(jìn)了ORR動(dòng)力學(xué)。

使用所制備的PtCo@Pt/C-6催化劑的燃料電池在0.67V（H₂/空氣）時(shí)顯示出額定峰值功率密度為1.1 W/cm2，并且在0.9V時(shí)的質(zhì)量活性為0.49 A/mg_Pt，超過(guò)了美國(guó)能源部（1.0 W/cm2和0.44 A/mg_Pt）的目標(biāo)。

這種方法展示了可擴(kuò)展合成高ORR性能的PtTM/C催化劑的巨大潛力，并促進(jìn)了它們?cè)赑EMFCs中的應(yīng)用。

圖文導(dǎo)讀

圖1：展示了有序PtTM和PtT₃M合金的制備過(guò)程示意圖以及不同退火溫度下PtCo催化劑的XRD圖譜。

圖2：通過(guò)STEM和HAADF-STEM技術(shù)對(duì)PtCo@Pt/C-6催化劑的形貌進(jìn)行了表征，展示了納米合金在碳載體上的均勻分布。

圖3：對(duì)催化劑的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，包括Pt 4f的XPS譜圖、Pt L₃-edge和Co K-edge的XANES譜圖以及Pt L₃-edge的EXAFS譜圖。

圖4：展示了催化劑在旋轉(zhuǎn)圓盤(pán)電極（RDE）測(cè)量中的氧還原反應(yīng)（ORR）性能，包括CV和LSV曲線(xiàn)以及耐久性測(cè)試結(jié)果。

圖5：展示了PtCo@Pt/C-6和Pt/C在燃料電池中的性能，包括燃料電池設(shè)置示意圖、極化曲線(xiàn)、與DOE目標(biāo)的性能指標(biāo)對(duì)比以及峰值功率密度的比較。

總結(jié)展望

本研究成功合成了尺寸均勻、分散良好的納米級(jí)Pt金屬間化合物，這些化合物作為PEMFCs中的ORR催化劑，展現(xiàn)出了優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性。

通過(guò)XPS和XAS結(jié)果表明，合金中Pt的d帶中心較低，有利于提高ORR性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，使用PtCo@Pt/C-6催化劑的膜電極組件（MEA）在0.9V時(shí)的質(zhì)量活性達(dá)到0.49 A/mg_Pt，超過(guò)了美國(guó)能源部（DOE）的目標(biāo)（0.44 A/mg_Pt），并且在耐久性測(cè)試后僅損失32 mV，遠(yuǎn)低于Pt/C催化劑的78 mV。

這些結(jié)果證明了PtCo@Pt/C-6催化劑在PEMFCs中的實(shí)際應(yīng)用潛力，為開(kāi)發(fā)高性能、高穩(wěn)定性的Pt基合金催化劑提供了新途徑。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Pt?Pyrrole Complex-Assisted Synthesis of Carbon-Supported Pt Intermetallics for Oxygen Reduction in Proton Exchange Membrane Fuel Cells

期刊：ACS Catalysis

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/04/22/5440dc957c/

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