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研究背景

鋰離子電池作為一種高效、可靠的能量存儲(chǔ)方案，已經(jīng)廣泛應(yīng)用于電動(dòng)汽車、移動(dòng)設(shè)備和電網(wǎng)儲(chǔ)能等領(lǐng)域。然而，傳統(tǒng)鋰離子電池的材料性能和循環(huán)壽命受到限制，促使科學(xué)家們尋求新的材料設(shè)計(jì)和合成策略來改善電池性能。其中，離子交換作為一種制備新型鋰離子電池材料的方法備受關(guān)注。離子交換技術(shù)可以通過將鈉材料轉(zhuǎn)化為鋰材料來實(shí)現(xiàn)新型鋰離子電池正極材料的合成，從而拓展了電池材料的多樣性和功能性。然而，目前的離子交換方法存在一些挑戰(zhàn)和限制。

首先，現(xiàn)有的離子交換方法通常需要使用高濃度和大量的前體離子，例如，對(duì)于合成鋰陰極材料，通常需要使用高比例的鋰離子來克服動(dòng)力學(xué)障礙。這種高濃度和大量的前體離子不僅增加了合成過程的復(fù)雜性，還限制了其在大規(guī)模應(yīng)用中的可行性。其次，目前對(duì)于離子交換反應(yīng)的機(jī)理和路徑還知之甚少。尤其是針對(duì)鋰和鈉離子交換的反應(yīng)機(jī)制仍然不清楚，包括反應(yīng)過程中的結(jié)構(gòu)變化、離子擴(kuò)散路徑等方面缺乏深入的理解。這限制了對(duì)離子交換過程的精確控制和優(yōu)化。

成果簡(jiǎn)介

針對(duì)以上挑戰(zhàn)，美國(guó)芝加哥大學(xué)劉翀教授團(tuán)隊(duì)在Nature Materials上發(fā)題為“Uncovering the predictive pathways of lithium and sodium interchange in layered oxides”的最新文章。

他們通過對(duì)空位水平和鋰偏好的深入理解，以及結(jié)合電化學(xué)輔助離子交換方法，提出了一種新的離子交換策略。具體來說，本研究利用了層狀氧化物的特殊結(jié)構(gòu)和化學(xué)特性，通過精確控制鋰離子的比例和過量量，實(shí)現(xiàn)了對(duì)Na材料向Li材料的精確轉(zhuǎn)化，同時(shí)揭示了交換過程中的關(guān)鍵機(jī)制和路徑。通過深入研究離子交換過程中的相分離行為和結(jié)構(gòu)演化，本研究為鋰離子電池材料的精確合成提供了新的思路和方法。

芝加哥大學(xué)劉翀團(tuán)隊(duì)，重磅Nature Materials！

圖文導(dǎo)讀

為了實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，研究者通過使用層狀氧化物作為模型材料，展示了離子交換過程中的關(guān)鍵因素，并揭示了離子交換路徑的預(yù)測(cè)性。在圖1中，研究者展示了Li_0.94CoO₂和Na_0.48CoO₂之間的相分離和兩相平衡。他們通過恒流曲線、OCV曲線、XRD圖案和化學(xué)成分分析，確定了不同條件下材料的結(jié)構(gòu)和組成。他們觀察到了在合適的空位水平下，離子交換過程中的Li偏好，以及Li和Na相之間的相平衡行為。

圖1. Li_0.94CoO₂和Na_0.48CoO₂之間的相分離和兩相平衡。

圖2展示了在Na0.67CoO₂上進(jìn)行Li離子交換過程中的結(jié)構(gòu)演變。通過使用HAADF-STEM圖像、EDS圖和Li EELS圖，研究者確定了材料中Li和Na的分布情況。同時(shí)，通過同步輻射XRD圖案，他們觀察到了不同中間態(tài)的結(jié)構(gòu)演變。這些結(jié)果有助于理解離子交換過程中的關(guān)鍵步驟和結(jié)構(gòu)演化。

圖2. 在Li_0.94CoO₂上進(jìn)行Na0.67CoO₂離子交換期間結(jié)構(gòu)演變的揭示。

圖3展示了從LixCoO₂到NayCoO₂的逆轉(zhuǎn)換過程。研究者通過電化學(xué)曲線、XRD圖案和化學(xué)成分分析，確定了不同條件下材料的結(jié)構(gòu)和組成。他們展示了如何通過反向離子交換從Li層狀氧化物合成Na層狀氧化物，為材料的逆向合成提供了新的思路。

圖3. 從LixCoO₂到NayCoO₂的逆轉(zhuǎn)換。

在圖4中，研究者展示了通過電化學(xué)輔助離子交換方法實(shí)現(xiàn)從Na母體宿主到LixCoO₂的完全轉(zhuǎn)化。他們通過電化學(xué)曲線和化學(xué)成分分析，確定了不同條件下材料的結(jié)構(gòu)和組成。這一方法克服了傳統(tǒng)離子交換過程中的動(dòng)力學(xué)壁壘，為實(shí)現(xiàn)材料的精準(zhǔn)合成提供了新的途徑。

圖4. 通過電化學(xué)輔助離子交換實(shí)現(xiàn)從Na母體宿主到LixCoO₂的完全轉(zhuǎn)化。

最后，圖5展示了Li和Na在層狀鈷氧化物中的交換相圖。研究者根據(jù)相平衡的原理，預(yù)測(cè)了不同條件下離子交換過程中的組成和相的演化路徑。這為離子交換的預(yù)測(cè)性合成提供了理論基礎(chǔ)，并為實(shí)現(xiàn)材料的精準(zhǔn)合成提供了新的思路。

圖5: 在層狀鈷氧化物中，鋰Li和鈉Na交換的相圖。

總結(jié)展望

本文揭示了離子交換過程中的關(guān)鍵因素，并提出了一種全新的離子交換策略。通過深入理解材料的結(jié)構(gòu)和熱力學(xué)特性，作者發(fā)現(xiàn)鈷氧化物框架具有的大熱力學(xué)鋰偏好能夠在極低的鋰比例和小過量下觸發(fā)鈉層狀氧化物的交換。作者發(fā)現(xiàn)了一般的離子交換路徑，即Li_0.94CoO₂的成核首先發(fā)生，隨后在接近平衡或遠(yuǎn)離平衡條件下實(shí)現(xiàn)表面反應(yīng)受限或擴(kuò)散受限的交換路徑。

基于這一理解，作者成功實(shí)現(xiàn)了從LixCoO₂到NayCoO₂的轉(zhuǎn)化，以及從NayCoO₂到Li_0.94CoO₂的轉(zhuǎn)化。這項(xiàng)研究為探索新型離子交換材料和合成方法提供了新的思路，并有望在能源存儲(chǔ)領(lǐng)域中推動(dòng)離子交換技術(shù)的發(fā)展。通過將離子交換機(jī)制與實(shí)際應(yīng)用相結(jié)合，作者為預(yù)測(cè)性合成和資源有效的離子提取提供了新的途徑，為鋰離子電池等領(lǐng)域的發(fā)展提供了重要的科學(xué)啟示。

文獻(xiàn)信息

Han, Y., Xie, W., Hill, G.T. et al. Uncovering the predictive pathways of lithium and sodium interchange in layered oxides. Nat. Mater. (2024).

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/04/22/46aec9d1a4/

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