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第一作者：Shu-Meng Hao, Jianxun Zhu, Shuang He, Le Ma.

通訊作者：張立群院士、周偉東

通訊單位：北京化工大學(xué)、華南理工大學(xué)等

論文速覽

隨著對高能量密度鋰離子電池（LIBs）需求的不斷增長，其安全性問題也日益受到關(guān)注。傳統(tǒng)使用易燃有機電解液（如碳酸酯）的LIBs存在安全隱患。水基電解液因其安全性、低成本和環(huán)境友好性而被視為一種有前景的解決方案。

然而，水基電解液的實際應(yīng)用受到其狹窄的電化學(xué)窗口（EW）限制，特別是在陽極側(cè)析氫（HER）的高電化學(xué)電位。為了擴大電化學(xué)窗口，研究者們提出了使用高濃度鋰鹽水基電解液（>21 mol kg^-1），通過形成鹽包水（WIS）復(fù)合物來限制水分子。盡管如此，使用過量的昂貴鋰鹽不僅增加了成本，還可能導(dǎo)致環(huán)境問題。

本研究展示了一種聚合物包水電解液，通過引入聚丙烯酰胺網(wǎng)絡(luò)來固定水分子，從而在保持高含水量的同時，實現(xiàn)了與高濃度電解液相當?shù)膶掚娀瘜W(xué)窗口。此外，該電解液設(shè)計還實現(xiàn)了高達80%的LiTFSI鹽的回收率和聚合物基質(zhì)的再生，為開發(fā)更可持續(xù)的水基LIBs邁出了重要一步。

圖文導(dǎo)讀

圖1：展示了不同濃度的WIPSEs和FWIPSEs的電化學(xué)窗口（EW）測試。

圖2：通過單晶結(jié)構(gòu)和模擬，展示了Li⁺與H₂O在不同比例下的配位結(jié)構(gòu)，以及PAM如何通過氫鍵和配位作用固定H₂O分子。

圖3：探討了氫鍵和Li⁺-O相互作用對H₂O分子擴散的影響，以及如何通過這些相互作用抑制HER。

圖4：展示了WIPSEs和FWIPSEs在固態(tài)電池中的電化學(xué)性能，包括循環(huán)伏安圖、充放電曲線和循環(huán)性能，以及ToF-SIMS圖像展示了FWIPSEs中LiF的形成。

圖5：描述了LiTFSI的回收過程和FWIPSE的再生，展示了回收率和再生后FWIPSE的離子導(dǎo)電性。

總結(jié)展望

本研究提出的聚合物包水電解液（WIPSE）通過聚丙烯酰胺網(wǎng)絡(luò)固定水分子，實現(xiàn)了低濃度、高含水量電解液的寬電化學(xué)窗口，有效抑制了HER。

此外，通過共聚四氟丙基甲基丙烯酸酯（TFMA），生成了富含LiF的固體電解質(zhì)界面（SEI），進一步提高了電池的循環(huán)穩(wěn)定性和庫侖效率。

研究還展示了從使用過的FWIPSEs中高效回收LiTFSI，并成功再生聚合物電解質(zhì)，為降低生產(chǎn)成本和提高LIBs的環(huán)境友好性提供了新策略。這些發(fā)現(xiàn)為開發(fā)低成本、高安全性和可持續(xù)性LIBs開辟了新途徑。

文獻信息

標題：Water-in-polymer electrolyte with a wide electrochemical window and recyclability

期刊：Nature Sustainability

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/04/20/cf013fed15/

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張立群院士/周偉東教授，最新Nature Sustainability！

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