通訊單位：蘇州大學(xué)

成果速覽

本研究通過在碘/溴混合鹵化物鈣鈦礦中引入偽鹵素硫氰酸根離子（SCN），成功抑制了寬帶隙鈣鈦礦中的鹵化物相分離問題。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，這種改進(jìn)的鈣鈦礦/有機(jī)串聯(lián)太陽能電池實(shí)現(xiàn)了25.82%的光電轉(zhuǎn)換效率（經(jīng)過認(rèn)證的效率為25.06%），并且在持續(xù)運(yùn)行1000小時(shí)后仍保持穩(wěn)定性。

圖文導(dǎo)讀

圖1：展示了通過調(diào)節(jié)鈣鈦礦的結(jié)晶過程，Cs0.2I1.6和Cs0.2I1.6 + Pb(SCN)2鈣鈦礦薄膜的掃描電子顯微鏡圖像、原位吸收光譜、吸收強(qiáng)度變化以及空間電荷限制電流測量結(jié)果。

圖2：描述了偽三鹵化物合金鈣鈦礦的特性，包括與FeCl3的顯色反應(yīng)、吸收光譜、能帶結(jié)構(gòu)變化、tDOS光譜以及Pb(SCN)2摻雜對鹵素空位和占據(jù)VI的影響。

圖3：分析了離子遷移行為和鹵化物相分離，包括DFT計(jì)算的I-遷移路徑、離子遷移激活能的Arrhenius圖、GIWAXS測量結(jié)果、光致發(fā)光（PL）演變以及吸收光譜的變化。

圖4：展示了單結(jié)電池和串聯(lián)太陽能電池的性能，包括J-V曲線、最大功率點(diǎn)（MPP）操作穩(wěn)定性、串聯(lián)太陽能電池的器件結(jié)構(gòu)和截面掃描電子顯微鏡圖像、EL光譜以及開路電壓（Voc）貢獻(xiàn)的估算。

亮點(diǎn)介紹

1. 通過引入SCN離子，成功提高了鈣鈦礦/有機(jī)串聯(lián)太陽能電池的光電轉(zhuǎn)換效率至25.82%，認(rèn)證效率為25.06%。

2. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，改進(jìn)后的鈣鈦礦太陽能電池在1000小時(shí)的持續(xù)運(yùn)行后仍展現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。

3. 該研究為解決寬帶隙鈣鈦礦中鹵化物相分離問題提供了有效策略，有助于提升鈣鈦礦太陽能電池的性能和穩(wěn)定性。

高端表征

本論文采用了多種高端表征技術(shù)來深入分析鈣鈦礦材料的結(jié)構(gòu)和性能。

原位測試：研究中使用了原位吸收光譜技術(shù)來監(jiān)測鈣鈦礦薄膜在初始退火過程中的光譜變化。通過這種技術(shù)，作者能夠?qū)崟r(shí)觀察到鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶行為，并發(fā)現(xiàn)摻雜Pb(SCN)2的鈣鈦礦薄膜在生長階段表現(xiàn)出更強(qiáng)的吸收強(qiáng)度，表明了其增強(qiáng)的結(jié)晶性。

此外，原位光致發(fā)光（PL）光譜也被用來分析薄膜的缺陷密度和載流子壽命，結(jié)果顯示摻雜SCN離子的鈣鈦礦薄膜具有更低的缺陷密度和更強(qiáng)的PL強(qiáng)度。

同步輻射：文章中使用同步輻射光源進(jìn)行的GIWAXS（Grazing Incidence Wide-Angle X-ray Scattering）測量。這種技術(shù)能夠提供鈣鈦礦薄膜的晶體結(jié)構(gòu)和相分布信息。

通過GIWAXS測量，作者研究了鈣鈦礦薄膜在光照老化后的相分離情況，并發(fā)現(xiàn)摻雜SCN離子的鈣鈦礦薄膜在光照下顯示出更好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

計(jì)算模擬

在本論文中，作者采用了計(jì)算模擬方法來深入理解鈣鈦礦材料的物理性質(zhì)和離子遷移行為。

DFT計(jì)算：文章中使用了密度泛函理論（Density Functional Theory, DFT）計(jì)算來分析鈣鈦礦中的缺陷形成能和離子遷移路徑。

通過DFT計(jì)算，研究者們能夠預(yù)測SCN?離子在鈣鈦礦晶格中的穩(wěn)定性和分布，以及它們對鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的影響。

計(jì)算結(jié)果表明，SCN?離子的摻雜可以提高鈣鈦礦中鹵素空位的形成能，從而抑制鹵素離子的遷移。此外，DFT計(jì)算還揭示了SCN?離子在鈣鈦礦晶格中的占位偏好，以及它們?nèi)绾瓮ㄟ^空間位阻效應(yīng)阻礙I?離子的遷移。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Suppression of phase segregation in wide-bandgap perovskites with thiocyanate ions for perovskite/organic tandems with 25.06% efficiency

期刊：Nature Energy