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北化工JACS：Li-HA-F基CSEs助力高性能固態(tài)電池

復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)（CSEs）被認(rèn)為是高能鋰金屬電池（LMBs）中很有前途的離子導(dǎo)體，但其離子電導(dǎo)率不理想、機(jī)械強(qiáng)度低、熱穩(wěn)定性差、電壓窗口窄等缺點(diǎn)限制了其實(shí)際應(yīng)用。

基于此，北京化工大學(xué)王峰教授和牛津副教授等人報(bào)道了一種具有超長(zhǎng)納米纖維結(jié)構(gòu)和超高室溫離子電導(dǎo)率（12.6 mS cm^-1）的鋰超離子導(dǎo)體（Li-HA-F）。當(dāng)與聚環(huán)氧乙烷基固體電解質(zhì)直接耦合時(shí)，Li-HA-F納米纖維賦予CSE高離子電導(dǎo)率（在30 °C時(shí)為4.0×10^-4 S cm^-1），大的Li⁺轉(zhuǎn)移數(shù)（0.66）和寬的電壓窗口（5.2 V）。測(cè)試發(fā)現(xiàn)，利用Li-HA-F CSE制備的Li/Li半電池在2000 h內(nèi)具有良好的穩(wěn)定性，臨界電流密度高達(dá)1.4 mA cm^-2。此外，LiFePO₄/Li-HA-F CSE/Li和LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂/Li-HA-F CSE/Li固態(tài)電池在寬溫度范圍內(nèi)具有高可逆容量和良好的循環(huán)性能。

VASP解讀

通過DFT計(jì)算，作者研究了Li在Li-HA-F CSE中的傳導(dǎo)機(jī)理。計(jì)算結(jié)果表明，氟化后Li和HA之間的結(jié)合能增大，證實(shí)了F摻雜可以有效地促進(jìn)鋰鹽的解離，促進(jìn)Li⁺在納米/PEO界面的傳輸。Li-HA-F CSE和HA CSE內(nèi)部Li⁺濃度分布的有限元模擬結(jié)果表明，Li⁺在Li-HA-F CSE內(nèi)均勻分布在納米纖維上，而在HA CSE內(nèi)可觀察到顯著的濃度梯度。

由于PEO基電解質(zhì)的低σ值導(dǎo)致Li⁺積累，使得Li⁺濃度沿PEO基體迅速增加。同時(shí)，非活性填料如HA不能為L(zhǎng)i⁺傳輸?shù)诫姌O提供直接途徑。因此，即使在更垂直分散的納米纖維狀態(tài)下，高濃度的Li⁺沿著HA納米纖維的分布也不均勻。Li⁺濃度迅速下降，沿Li-HA-F納米纖維呈均勻分布，驗(yàn)證了Li-HA-F納米纖維的Li超離子導(dǎo)電性在增強(qiáng)CSE的Li⁺導(dǎo)電性方面的關(guān)鍵作用。

Lithium Superionic Conductive Nanofiber-Reinforcing High-Performance Polymer Electrolytes for Solid-State Batteries. J. Am. Chem. Soc., 2024, DOI: 10.1021/jacs.4c00882.

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