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吉大崔小強(qiáng)團(tuán)隊(duì)AFM：調(diào)控ZIS/MXene肖特基異質(zhì)結(jié)中S空位，促進(jìn)光催化析氫！

第一作者：Minghua Xu

通訊作者：崔小強(qiáng)，Xiaowen Ruan, Sai Kishore Ravi

通訊單位：吉林大學(xué)，香港城市大學(xué)

論文速覽

本研究聚焦于通過(guò)調(diào)節(jié)ZnIn₂S₄（ZIS）中的硫空位來(lái)增強(qiáng)其作為光催化劑產(chǎn)生氫氣的效率。ZIS作為一種典型的金屬硫化物半導(dǎo)體，在光催化領(lǐng)域受到了廣泛關(guān)注。盡管先前的研究已經(jīng)探索了通過(guò)引入硫空位來(lái)增強(qiáng)ZIS的光催化氫產(chǎn)生效率，但是關(guān)于ZIS中硫空位的控制和調(diào)節(jié)的詳細(xì)研究還相對(duì)缺乏。

本研究展示了適度的硫空位可以增強(qiáng)析氫，而過(guò)量的空位可能會(huì)阻礙這一過(guò)程，強(qiáng)調(diào)了硫空位調(diào)節(jié)的重要性。

通過(guò)理論計(jì)算指導(dǎo)，我們?cè)O(shè)計(jì)并合成了具有調(diào)節(jié)硫空位的ZIS，實(shí)現(xiàn)了合適的氫吸附自由能，并與MXene共催化劑形成肖特基異質(zhì)結(jié)，以增強(qiáng)析氫。優(yōu)化后的ZnIn₂S₄/MXene（ZMX）在可見(jiàn)光照射下的析氫性能達(dá)到14.82 mmol g^?1 h^?1，超過(guò)了多種已報(bào)道的基于ZnIn₂S₄的光催化劑。

性能的提升歸因于通過(guò)硫空位調(diào)節(jié)和共催化效應(yīng)實(shí)現(xiàn)的拓寬光吸收和增強(qiáng)的載流子傳輸。飛秒超快吸收（fs-TA）光譜和其他原位/外 situ表征進(jìn)一步證明了ZMX催化劑中高效的分離和轉(zhuǎn)移。

圖文導(dǎo)讀

圖1: 展示了催化劑設(shè)計(jì)的示意圖和析氫機(jī)制。

通過(guò)改變反應(yīng)前體TAA的比例，研究了不同硫空位（Sv）含量的ZIS。理論計(jì)算表明，具有適度硫空位的ZIS（ZIS-M）具有最有利的氫吸附自由能。高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）圖像和透射電子顯微鏡（TEM）圖像揭示了ZMX的形態(tài)和結(jié)構(gòu)，證明了ZMX催化劑的成功合成。

圖2: 展示了ZIS和ZIS-X樣品的光催化析氫性能。

特別是，具有適度硫空位的ZIS（ZIS-M）展示了最高的析氫速率。通過(guò)將優(yōu)化的ZIS-M與不同比例的MXene共催化劑結(jié)合，形成的ZMX-M催化劑展示了卓越的光催化析氫速率，遠(yuǎn)超先前報(bào)道的基于ZnIn₂S₄的光催化劑。

圖3: 利用X射線光電子能譜（XPS）分析了合成樣品的元素組成和表面化學(xué)狀態(tài)。

XPS結(jié)果顯示，ZMX-X催化劑中Zn和S元素的結(jié)合能隨著MXene含量的增加而向更高能量移動(dòng)，表明光生電子從ZIS轉(zhuǎn)移到MXene。

圖4: 通過(guò)光電化學(xué)分析以及穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)表面光電壓（SPV/TPV）測(cè)試評(píng)估了載流子的分離和遷移效率。

ZMX-M催化劑展示了最高的光電流強(qiáng)度和最小的阻抗半徑，表明其增強(qiáng)的電荷分離效率。ESR信號(hào)進(jìn)一步證實(shí)了ZMX-M催化劑在光照下產(chǎn)生了大量的光生載流子。

圖5: 紫外-可見(jiàn)（UV–vis）吸收光譜顯示所有合成催化劑具有廣泛的光吸收范圍。

Mott–Schottky（M–S）測(cè)試表明ZIS-X是一個(gè)典型的n型半導(dǎo)體。通過(guò)分析帶隙和M-S曲線，推斷了這些催化劑的能量帶結(jié)構(gòu)。飛秒超快吸收（fs-TA）光譜進(jìn)一步證實(shí)了ZMX-M催化劑在光激發(fā)下的高效電子轉(zhuǎn)移。

總結(jié)展望

本研究通過(guò)精確控制ZnIn₂S₄中的硫空位，并與MXene共催化劑結(jié)合形成肖特基異質(zhì)結(jié)，顯著提升了光催化劑的析氫性能。

ZMX催化劑在可見(jiàn)光照射下達(dá)到了14.82 mmol g^?1 h^?1的析氫速率，這一數(shù)據(jù)顯著超過(guò)了多種已報(bào)道的基于ZnIn2S4的光催化劑。

這一成果不僅為設(shè)計(jì)新型高效光催化劑提供了新思路，也為通過(guò)缺陷工程和共催化策略顯著提高光催化效率開(kāi)辟了新的可能性。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題: Modulation of Sulfur Vacancies in ZnIn2S4/MXene Schottky Heterojunction Photocatalyst Promotes Hydrogen Evolution

期刊: Advanced Functional Materials

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/04/17/6a75c58e36/

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