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電催化CO₂還原反應（CO₂RR）制醇為將廢CO₂轉(zhuǎn)化為有價值的燃料/化學品提供了一種很有前途的策略，但通常需要較大的過電位?；诖?，南京大學胡征教授、吳強教授和楊立軍副教授等人報道了一種催化劑，包括獨特的氧橋接Cu雙核位點（CuOCu-N₄），Cu···Cu距離為3.0-3.1 ?和伴隨的常規(guī)Cu-N₄單核位點被負載在分層氮摻雜碳納米籠（hNCNCs）上（Cu_-x/hNCNC, x=0.25、1、2、4、8）。該催化劑對乙醇的過電位為0.19 V，在-0.30 V的超低電位下，乙醇的法拉第效率為56.3%，在CO₂RR過程中具有高穩(wěn)定的Cu活性位點結(jié)構。

VASP解讀

通過DFT計算，作者研究了Cu_?1/hNCNC上的反應路徑。在CuOCu-N₄、Cu-N₄和Cu(111)上，作者計算了CO₂RR對主要產(chǎn)物（CO、甲酸、乙醇和乙酸）的熱力學分布。在-0.3 V時，CO在Cu-N₄和Cu(111)上更容易還原為CO，而進一步還原為*CHO則比較困難，與CuOCu-N₄上的情況完全相反。在將CO₂還原為*CHO時，CuOCu-N₄表面的最大自由能增量小于Cu-N₄和Cu(111)表面的自由能增量，因此CuOCu-N₄位點更適合深度還原CO₂。

CO₂RR通過CuOCu-N₄位點生成乙醇（路徑1和路徑2）、甲酸和乙酸的四種途徑。路徑1表明，C-C耦合發(fā)生在CuOCu-N₄位點的兩個Cu原子上，分別吸附了*CO和*CHO進行進一步的加氫。在路徑2中，*CHO中間體從Cu遷移到橋O原子，再與吸附在Cu原子上的另一個*CO偶聯(lián)形成*COCHO，在橋O原子上還原?？傊珻uOCu-N₄和Cu-N₄位點在Cu_?1/hNCNC上共存，而共存的Cu-N₄位點和hNCNC載體可以通過增加局部CO可用性來提高CuOCu-N₄位點的CO₂RR制乙醇性能。

Oxygen-Bridged Cu Binuclear Sites for Efficient Electrocatalytic CO₂ Reduction to Ethanol at Ultralow Overpotential. J. Am. Chem. Soc., 2024, DOI: 10.1021/jacs.4c01610.

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?JACS：Cu-x/hNCNC在超低過電位下高效電催化CO2制乙醇

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