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夏永姚/董曉麗Nature子刊：新型電解液助力高電壓鋰金屬電池99.4%超高庫(kù)侖效率！

第一作者：Jiawei Chen

通訊作者：夏永姚，董曉麗

通訊單位：復(fù)旦大學(xué)

論文速覽

隨著碳中和目標(biāo)的提出，高能量密度電池化學(xué)領(lǐng)域尤其是高電壓鋰金屬電池（LMBs）的發(fā)展受到了極大的推動(dòng)。然而，碳酸酯基電解液在與高活性鋰金屬負(fù)極結(jié)合時(shí)會(huì)產(chǎn)生嚴(yán)重的副反應(yīng)，而醚類(lèi)電解液雖然對(duì)鋰金屬負(fù)極具有良好的還原穩(wěn)定性，但對(duì)高電壓正極的支持不足。

本研究通過(guò)分子內(nèi)雜交電子給予的醚基團(tuán)和電子吸引的碳酸酯基團(tuán)，設(shè)計(jì)了一種線性功能化溶劑雙(2-甲氧基乙基)碳酸酯（BMC）。BMC展現(xiàn)出顯著的氧化/還原穩(wěn)定性和相對(duì)較弱的溶劑能力，同時(shí)具備溶解LiNO₃的能力、出色的熱穩(wěn)定性和非易燃性。

優(yōu)化后的BMC基電解液即使在單一溶劑的典型濃度下，也展現(xiàn)出高電壓耐受性（4.4 V）和令人印象深刻的庫(kù)侖效率（99.4%），并在實(shí)際鋰金屬電池中表現(xiàn)出令人滿意的循環(huán)性能和對(duì)熱/機(jī)械的卓越耐受性，證明了其作為安全高能量鋰金屬電池的適用性。

圖文導(dǎo)讀

圖 1：BMC分子設(shè)計(jì)的示意圖。

圖 2：溶劑和電解液的物理化學(xué)性質(zhì)。

圖 3：電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)及其與電極的電化學(xué)行為。

圖 4：Li|Cu半電池的電化學(xué)性能、原位ECCS觀察和SEI的化學(xué)組成。

圖 5：鋰金屬全電池的電化學(xué)性能和安全評(píng)估。

總結(jié)展望

本研究通過(guò)分子工程手段，成功設(shè)計(jì)并合成了一種新型的BMC溶劑，通過(guò)分子內(nèi)雜交醚和碳酸酯基團(tuán)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)電荷分布的精確調(diào)控。BMC基電解液在高電壓耐受性和鋰鍍膜/剝離效率方面表現(xiàn)出色，且在實(shí)際鋰金屬電池應(yīng)用中展現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性和安全性。特別是在高溫和機(jī)械濫用條件下，BMC基電解液能夠顯著提高電池的熱安全性。

這些研究成果不僅為高能量密度和高安全性鋰金屬電池電解液的設(shè)計(jì)提供了新的視角，也為未來(lái)商業(yè)化鋰金屬電池的發(fā)展奠定了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，優(yōu)化后的BMC基電解液在高電壓（4.4 V）下實(shí)現(xiàn)了99.4%的鋰鍍膜/剝離庫(kù)侖效率，并在150個(gè)循環(huán)后保持了92%的容量保持率，顯示出其在高能量密度鋰金屬電池應(yīng)用中的巨大潛力。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Hybridizing carbonate and ether at molecular scales for high-energy and high-safety lithium metal batteries

期刊：Nature Communications

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/04/16/9b21fe24f8/

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