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俞書(shū)宏/倪勇/劉建偉Nature子刊：應(yīng)力誘導(dǎo)一維分段異質(zhì)納米結(jié)構(gòu)有序演化！

第一作者：Qing-Xia Chen, Yu-Yang Lu, Yang Yang

通訊作者：俞書(shū)宏，倪勇，劉建偉

通訊單位：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)

論文速覽：

近年來(lái)，由于其結(jié)構(gòu)和組成間協(xié)同效應(yīng)所帶來(lái)的應(yīng)用潛力，一維分段異質(zhì)納米結(jié)構(gòu)（1D-SHs）的研究受到了廣泛關(guān)注。然而，開(kāi)發(fā)一種簡(jiǎn)單、通用且可控的合成方法來(lái)制造1D-SHs仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

本文中，作者展示了一種通過(guò)應(yīng)力誘導(dǎo)軸向有序機(jī)制合成1D-SHs的方法。通過(guò)連續(xù)相場(chǎng)模擬，詳細(xì)闡述了規(guī)則段落交替的三階段演化過(guò)程。

這種策略，結(jié)合簡(jiǎn)單的化學(xué)后轉(zhuǎn)變，合成包括17種納米線-納米線和8種納米線-納米管納米結(jié)構(gòu)在內(nèi)的25種1D-SHs，涉及13種元素（Ag, Te, Cu, Pt, Pb, Cd, Sb, Se, Bi, Rh, Ir, Ru, Zn）。這種由有序演化驅(qū)動(dòng)的合成將有助于研究1D-SHs的有序重構(gòu)和潛在應(yīng)用。

圖文導(dǎo)讀：

圖1 | Te/Ag2Te SHs的形態(tài)和結(jié)構(gòu)表征

本圖通過(guò)透射電子顯微鏡（TEM）圖像展示了Te/Ag₂Te分段異質(zhì)納米結(jié)構(gòu)（SHs）的典型形態(tài)，揭示了其分段周期性的異質(zhì)結(jié)構(gòu)。高角度環(huán)形暗場(chǎng)（HAADF）和能量色散X射線光譜（EDS）映射顯示了Te和Ag在納米線中的分布情況。高分辨率TEM（HRTEM）圖像和X射線衍射（XRD）圖案進(jìn)一步證實(shí)了Te和Ag₂Te的界面和相的存在。X射線光電子能譜（XPS）光譜分析了Te 3d軌道，時(shí)間分辨TEM圖像記錄了Te/Ag₂Te納米線在不同反應(yīng)時(shí)間的形態(tài)演變。

圖2 | Te/Ag₂Te SHs形成過(guò)程的探索

該圖通過(guò)計(jì)算模型展示了Te納米線（NW）和周?chē)芤褐械腁g⁺的形態(tài)，以及Ag₂Te島的形成、粗化成條帶和過(guò)渡到等距模式的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。圖中還包括了Te/Ag₂Te系統(tǒng)中Ag⁺的還原電位，以及生成的Ag₂Te島的示意圖，展示了Te和Ag₂Te之間的界面。

圖3 | Te/Ag₂Te SHs的有序演化

本圖通過(guò)無(wú)量綱濃度演化展示了從無(wú)序條帶到有序段的轉(zhuǎn)變過(guò)程。統(tǒng)計(jì)分布比較了不同長(zhǎng)度的Ag₂Te和Te段，展示了從無(wú)序到有序的轉(zhuǎn)變。圖中還包括了由Ag遷移引起的分段NW中界面移動(dòng)的示意圖，以及計(jì)算得到的相鄰段長(zhǎng)度差異和段間距與半徑比及段長(zhǎng)度與半徑比的無(wú)量綱彈性能量變化。

圖4 | 后續(xù)化學(xué)轉(zhuǎn)變和獲得的1D SHs

圖4展示了通過(guò)化學(xué)轉(zhuǎn)變獲得的一系列1D分段異質(zhì)納米結(jié)構(gòu)（SHs）的典型透射電子顯微鏡（TEM）圖像，以及相應(yīng)的圖示。這些圖像展示了從Te/M1Te模板進(jìn)行化學(xué)轉(zhuǎn)化的過(guò)程，包括與殘留Te、生成的M1Te以及兩者的可控反應(yīng)。圖中還概述了從初始1D Te模板衍生出的第二代和第三代SHs的化學(xué)后轉(zhuǎn)變庫(kù)，涉及的元素包括G.2和G.3 SHs。

圖5 | Ag₂Te/PbTe 1D SHs的熱電性能和能帶結(jié)構(gòu)

圖5展示了Ag₂Te/PbTe 1D SHs的熱電性能，包括Seebeck系數(shù)和功率因子，并與PbTe納米線、Ag₂Te納米線以及Ag₂Te與PbTe納米線的混合物進(jìn)行了比較。此外，圖中還展示了PbTe和Ag₂Te納米線在接觸前的能帶結(jié)構(gòu)，以及Ag₂Te/PbTe 1D SHs在平衡狀態(tài)下的能帶對(duì)齊情況。這些結(jié)果表明，Ag₂Te/PbTe SHs由于異質(zhì)界面的存在，展現(xiàn)出了優(yōu)異的熱電性能，特別是在高溫度下的應(yīng)用潛力。

總結(jié)展望：

本研究的亮點(diǎn)在于通過(guò)應(yīng)力誘導(dǎo)的軸向有序機(jī)制，成功合成了25種1D-SHs，這為探索一維納米結(jié)構(gòu)的有序重構(gòu)和潛在應(yīng)用提供了新的方法。

通過(guò)連續(xù)相場(chǎng)模擬，研究團(tuán)隊(duì)詳細(xì)闡述了規(guī)則段落交替的三階段演化過(guò)程，并提出了一種新的有序演化驅(qū)動(dòng)的合成策略。此外，通過(guò)化學(xué)后轉(zhuǎn)變，研究團(tuán)隊(duì)能夠進(jìn)一步擴(kuò)展材料選擇的范圍，這對(duì)于聲子傳輸和熱電應(yīng)用具有重要意義。

這項(xiàng)研究不僅為制造功能導(dǎo)向的納米材料提供了新的視角，也為理解周期性納米結(jié)構(gòu)的形成提供了寶貴的見(jiàn)解。

文獻(xiàn)信息：

標(biāo)題：Stress-induced ordering evolution of 1D segmented heteronanostructures and their chemical post-transformations

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-47446-7

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/04/16/5bc793ec85/

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