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?南大JACS: CuOCu-N4耦合Cu-N4中心，實現(xiàn)低過電位下電催化CO2還原為乙醇

利用可再生電力將二氧化碳電催化還原(CO₂RR)為燃料和化學品是實現(xiàn)全球碳中和和可持續(xù)發(fā)展的可行途徑。目前各種電催化劑已被開發(fā)用于CO₂RR，其中Cu基催化劑在生成高價值的多碳產(chǎn)物方面特別有效，因為其適當?shù)闹虚g體結(jié)合能促進了C-C偶聯(lián)反應(yīng)。在CO₂RR的C₂₊產(chǎn)物中，乙醇是一種多功能的有機試劑，可用作高能量密度的燃料，也是生產(chǎn)有機化學品和消毒劑的原料。

盡管在提高Cu基催化劑的乙醇法拉第效率(FE)方面取得了進展，但反應(yīng)的過電位通常相當大(~0.8 V)，對能量轉(zhuǎn)換效率不利。因此，有必要開發(fā)合理的策略來對Cu基材料進行修飾改性，實現(xiàn)低能耗高選擇性電還原CO₂生產(chǎn)乙醇。

近日，南京大學胡征、吳強和楊立軍等以Cu₂O為前驅(qū)體，多級氮摻雜碳納米籠(hNCNCs)為載體，利用hNCNC能夠通過微孔(~0.6 nm)俘獲和N錨定單個金屬原子的特性，成功構(gòu)建了由CuOCu-N₄雙核中心和傳統(tǒng)的Cu-N₄中心組成的高分散Cu催化劑(Cu_-1/hNCNC)。

實驗結(jié)果表明，該催化劑對電還原CO₂生產(chǎn)乙醇表現(xiàn)出超低的過電位(0.19 V_RHE)，并且在?0.30 V_RHE的超低電位下，乙醇的法拉第效率達到56.3%，部分電流密度高達?10.76 mA cm^?2；同時，該催化劑在?0.30 V_RHE下連續(xù)運行6小時，乙醇的法拉第效率和部分電流密度幾乎未發(fā)生下降，表明Cu_-1/hNCNC具有優(yōu)異的反應(yīng)穩(wěn)定性。

光譜表征和理論計算結(jié)果表明，CuOCu-N₄雙核中心和傳統(tǒng)的Cu-N₄位點在Cu_-1/hNCNC上共存，CuOCu-N₄雙核位點顯著降低了C-C偶聯(lián)反應(yīng)的自由能，促進了低電位下乙醇的生成；同時，Cu-N₄位點或hNCNC上產(chǎn)生的CO可以遷移到相鄰的CuOCu-N₄位點形成*CO，然后參與形成C₂₊產(chǎn)物。

因此，共存的Cu-N₄位點和hNCNC載體可以通過增加局部CO可用性來增強CuOCu-N₄位點的CO₂-乙醇性能，類似于串聯(lián)電催化。總的來說，該項工作結(jié)合實驗和理論結(jié)果深入理解了電還原CO₂制乙醇的反應(yīng)機理，為構(gòu)建先進的Cu雙核催化劑提供了思路。

Oxygen-bridged Cu binuclear sites for efficient electrocatalytic CO₂ reduction to ethanol at ultralow overpotential. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c01610

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