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余火根團(tuán)隊(duì)Nature子刊：調(diào)控電子結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)光催化H2O2合成！

第一作者：Xidong Zhang

通訊作者：余火根

通訊單位：中國(guó)地質(zhì)大學(xué)（武漢）材料與化學(xué)學(xué)院

論文速覽：

本研究聚焦于提高Au共催化劑在催化H₂O₂合成效率。通過在Au活性位點(diǎn)形成電子不足的Auδ+位點(diǎn)，增強(qiáng)了O₂的吸附能力，從而提升了H₂O₂的產(chǎn)率。

研究團(tuán)隊(duì)合成了TiO₂/MoSx-Au復(fù)合催化劑，并在含有乙醇的O₂飽和溶液中實(shí)現(xiàn)了30.44 mmol g^?1 h^?1的H₂O₂產(chǎn)率。

通過密度泛函理論計(jì)算和X射線光電子能譜分析，揭示了MoSx中介誘導(dǎo)形成電子不足的Auδ+位點(diǎn)，降低了Au-Oads的反鍵軌道占據(jù)，從而增強(qiáng)了O₂的吸附。這一策略對(duì)于設(shè)計(jì)催化表面電子結(jié)構(gòu)以促進(jìn)人工光合作用具有重要意義。

圖文導(dǎo)讀：

圖1：展示了通過MoS_x中介形成電子不足的Auδ+共催化劑以增強(qiáng)Au-Oads鍵的策略。

圖示了Au表面的弱Au-Oads鍵、通過MoSx加入形成的電子不足的Auδ+位點(diǎn)，以及在MoS_x-Au表面上的強(qiáng)Au-Oads鍵。同時(shí)，圖示了通過Au到MoSx的自由電子轉(zhuǎn)移來減少Au-Oads的反鍵軌道占據(jù)。

圖2：展示了TiO₂/MoSx-Au的合成策略和形態(tài)特征。

通過TEM、HRTEM、HAADF-STEM和元素映射圖像，證實(shí)了Au納米粒子在MoSx表面的選擇性沉積。

圖3：展示了不同樣品在Xe燈光照射下O₂飽和的乙醇水溶液中的光催化H₂O₂合成性能。

數(shù)據(jù)顯示TiO₂/MoSx-Au展現(xiàn)了最高的H₂O₂產(chǎn)率，并且在不同條件下的光催化H₂O₂合成性能測(cè)試中，TiO₂/MoSx-Au顯示出良好的應(yīng)用潛力和重復(fù)使用性。

圖4：展示了MoS_x誘導(dǎo)形成電子不足的Auδ+以及其機(jī)制。

通過計(jì)算和XPS分析，證實(shí)了MoS_x中介誘導(dǎo)形成電子不足的Auδ+位點(diǎn)。

圖5：展示了通過調(diào)節(jié)Au共催化劑的電子結(jié)構(gòu)來降低Au-Oads的反鍵軌道占據(jù)以增強(qiáng)Au-Oads鍵。

通過計(jì)算和COHP分析，展示了電子不足的Auδ+位點(diǎn)增強(qiáng)了O₂的吸附能力。

圖6：展示了光生電子從TiO₂到MoS_x-Au共催化劑的轉(zhuǎn)移機(jī)制和動(dòng)力學(xué)。

通過KPFM和fs-TAS分析，證實(shí)了MoS_x-Au共催化劑作為有效平臺(tái)，促進(jìn)了光生電子的快速轉(zhuǎn)移和富集。

總結(jié)展望：

本研究通過電子結(jié)構(gòu)調(diào)控策略，顯著提高了Au共催化劑在光催化H₂O₂合成中的效率。

通過引入MoS_x中介，形成了電子不足的Auδ+位點(diǎn)，有效增強(qiáng)了O₂的吸附能力，并實(shí)現(xiàn)了高達(dá)30.44 mmol g^?1 h^?1的H₂O₂產(chǎn)率，這一成果為人工光合作用中催化表面電子結(jié)構(gòu)的理性設(shè)計(jì)提供了新的視角。

此外，TiO₂/MoSx-Au復(fù)合催化劑的優(yōu)異性能和穩(wěn)定性，為其在能源和環(huán)境領(lǐng)域的應(yīng)用提供了廣闊的前景。

文獻(xiàn)信息：

標(biāo)題：Enhancing photocatalytic H2O2 production with Au co-catalysts through electronic structure modification

期刊：Nature Communications

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/04/14/ade568f84d/

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