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?石大AFM: 三苯基功能化共價(jià)三嗪聚合物立大功！實(shí)現(xiàn)高效H2O2光合成

光催化劑對(duì)O₂的有效吸附是后續(xù)將O₂還原為H₂O₂的先決條件。目前報(bào)道的策略主要集中在雜原子摻雜和缺陷引入，它們可以產(chǎn)生高度的電子局域化，增強(qiáng)光催化劑的吸電子能力，使其具有理想的O₂吸附能力。除了調(diào)節(jié)光催化劑的電子結(jié)構(gòu)外，提高O₂的親電性也可能是促進(jìn)O₂在光催化劑表面吸附的一種可行策略。與O₂相比，單線態(tài)氧(¹O₂)是通過(guò)光催化劑與O₂之間的三重態(tài)能量轉(zhuǎn)移而獲得的重要活性氧物種，由于其未占據(jù)的π*軌道，表現(xiàn)出更強(qiáng)的親電性，這可能有利于提高氧的吸附性能。

此外，質(zhì)子(H⁺)也是H₂O₂生成的關(guān)鍵反應(yīng)物。由于純水中的質(zhì)子濃度有限，產(chǎn)生H₂O₂的質(zhì)子只能來(lái)自水氧化反應(yīng)(WOR)。然而，由于WOR是一個(gè)動(dòng)力學(xué)緩慢的多電子/質(zhì)子轉(zhuǎn)移過(guò)程，這導(dǎo)致ORR的質(zhì)子供應(yīng)不足，限制了H₂O₂的產(chǎn)生。因此，設(shè)計(jì)具有高效的三重態(tài)能量轉(zhuǎn)移和水氧化活性的光催化劑有望實(shí)現(xiàn)高效的H₂O₂生成。

基于此，中國(guó)石油大學(xué)(華東)吳文婷和吳明鉑等通過(guò)氰基聚合制備了一系列含有聯(lián)苯(CTP-BD)和三聯(lián)苯(CTP-TD)單元的共價(jià)三嗪聚合物(CTP)，并將其用作高效的光合成H₂O₂催化劑。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，與CTP-BD相比，CTP-TD的引入顯著促進(jìn)了能量傳遞過(guò)程。CTP-TD結(jié)構(gòu)可以通過(guò)加速O₂向¹O₂的轉(zhuǎn)化來(lái)促進(jìn)O₂吸附(親電的¹O₂比O₂更容易吸附在催化劑表面)；同時(shí)，CTP-TD上積累的空穴降低了水的氧化能壘，加速了水的脫氫及H₂O₂生成的質(zhì)子化過(guò)程。因此，在光照下，制備的催化劑的H₂O₂產(chǎn)率高達(dá)2013 μm h^?1，且在該體系中H₂O₂的分解并不明顯。

基于實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果，在CTP-TD上產(chǎn)生H₂O₂的機(jī)理為：CTP-TD通過(guò)吸收光能產(chǎn)生單線態(tài)(¹CTP-BD)，伴隨著光生載流子的分離，其中電子和空穴分別位于三嗪和三聯(lián)苯單元；CTP-TD的引入促進(jìn)了系間交叉(ISC)過(guò)程，提高三重態(tài)激發(fā)態(tài)(³CTP-TD)的產(chǎn)率。隨后，³CTP-TD與³O₂通過(guò)三重態(tài)能量轉(zhuǎn)移反應(yīng)生成¹O₂，親電的¹O₂比³O₂優(yōu)先吸附在富電子還原位點(diǎn)；在光生電子存在的情況下，吸附劑¹O₂容易獲得電子形成?O₂^?，這是產(chǎn)生H₂O₂的關(guān)鍵中間體。此外，CTP-TD的積累空穴促進(jìn)了質(zhì)子的產(chǎn)生，增加的反應(yīng)物供給賦予CTP-TD優(yōu)異的H₂O₂生產(chǎn)性能。

Terphenyl functionalized covalent triazine polymer as metal-free photocatalyst for superior hydrogen peroxide production. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202401579

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