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論文速覽：

本研究報道了一種新型的鈀催化的C(sp3)-H活化反應，通過設計和開發(fā)氯化吡啶-吡酮配體，成功實現(xiàn)了N-保護ω-氨基酸的羧酸導向內酰胺化和環(huán)胺化反應。這一方法克服了傳統(tǒng)方法中N配位主導的C-H活化和C-N鍵形成過程，實現(xiàn)了對未活化甲基和亞甲基C-H鍵的選擇性活化。

研究結果表明，該方法能夠高效地將線性ω-氨基酸轉化為具有γ-和δ-內酰胺、吡咯烷和四氫喹啉骨架的有價值的環(huán)狀β-氨基酸，這些結構在藥物發(fā)現(xiàn)中具有重要意義。通過正式合成stemoamide，證明了該過程的實用性。

圖文導讀：

圖1：C–H活化和內酰胺及環(huán)胺的構建。展示了通過β-甲基C–H活化構建γ-和δ-內酰胺、吡咯烷和四氫喹啉骨架的反應設計。

圖2：反應開發(fā)概覽。展示了通過配體結構-反應活性關系調查優(yōu)化反應條件的過程。

圖3：初步機理調查。探討了羧酸導向的β-C–H內酰胺化與酰胺導向的γ-C–H內酰胺化的反應路徑。

圖4：酸與酰胺導向C–H活化的計算分析。分析了酸導向與酰胺導向C–H活化的能量障礙。

圖5：羧酸導向的β-C–H γ-和δ-內酰胺化反應的底物范圍。展示了不同結構的γ-和δ-內酰胺化反應的底物適用性。

圖6：羧酸導向的β-C–H環(huán)胺化反應的底物范圍。展示了不同結構的環(huán)胺化反應的底物適用性。

圖7：C–H內酰胺化反應在天然產物合成中的應用及氯化配體在相關C–H內酯化反應中的改進。展示了將C–H內酰胺化反應應用于Stemona生物堿相關雙環(huán)內酰胺骨架合成，以及氯化配體在提高Dicarboxylic酸內酯化反應效率中的應用。

總結展望：

本研究開發(fā)的鈀催化的C(sp3)-H內酰胺化和環(huán)胺化反應為合成具有重要藥物活性的復雜環(huán)狀結構提供了一種高效、選擇性的方法。通過精心設計的氯化吡啶-吡酮配體，實現(xiàn)了對未活化C-H鍵的直接活化和官能團化，極大地拓寬了有機合成化學的邊界。

此外，該方法在天然產物合成中的應用展示了其在復雜分子構建中的潛力。未來的研究將進一步探索該方法在合成其他類型飽和雜環(huán)化合物中的應用，并深入研究反應機理，以指導新反應的開發(fā)和優(yōu)化。

文獻信息：

標題：Palladium-catalysed methylene C(sp3)–H lactamization and cycloamination enabled by chlorinated pyridine–pyridone ligands

期刊：Nature Synthesis

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