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第一作者：Zijian Li

通訊作者：張華、丁峰

通訊單位：?香港城市大學、中國科學院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所等

成果速覽：

本研究報道了一種簡便、快速的濕化學方法，用于在4H-Au納米線上準外延生長高相純度和穩(wěn)定的1T′-相過渡金屬二硫化物（TMD）單層，包括WS2、WSe2、MoS2和MoSe2。

通過這種方法合成的4H-Au@1T′-WS2納米線能夠用于超靈敏的表面增強拉曼散射（SERS）檢測，例如，實現(xiàn)了對羅丹明6G（Rhodamine 6G）和多種嚴重急性呼吸綜合征冠狀病毒2（SARS-CoV-2）刺突蛋白的阿摩爾級檢測。

這項工作不僅為理解和應用1T′-TMD材料提供了新的視角，也為金屬基底上高相純度和穩(wěn)定TMD單層的合成提供了新策略，展現(xiàn)出在生物醫(yī)學檢測和環(huán)境監(jiān)測等領域的應用前景。

圖文導讀：

圖1：展示了4H-Au@1T′-WS2納米線的合成和結(jié)構(gòu)表征。

圖2：展示了1T′-WS2 ML在4H-Au NW上的相純度和穩(wěn)定性的表征。

圖3：1T′-WS2 ML在4H-Au NW上的生長和穩(wěn)定化過程。

圖4：4H-Au@1T′-TMD NWs的SERS測量結(jié)果。

亮點介紹：

1. 利用4H-Au納米線作為模板，通過濕化學方法成功實現(xiàn)了1T′-相TMD單層的準外延生長，包括WS2、WSe2、MoS2和MoSe2。

2. 所合成的4H-Au@1T′-WS2納米線在SERS檢測中表現(xiàn)出超靈敏性，能夠?qū)崿F(xiàn)阿摩爾級別的檢測限。

3. 通過實驗和理論計算，揭示了4H-Au NW與1T′-TMD之間的強相互作用和電荷摻雜機制，這對于穩(wěn)定1T′-相TMD至關(guān)重要。

4. 研究了1T′-TMD MLs在4H-Au NW上的形成和穩(wěn)定化過程，為在金屬基底上合成具有非傳統(tǒng)相的TMD提供了新的見解。

5. 制備的4H-Au@1T′-TMD NWs在檢測SARS-CoV-2 S蛋白方面展現(xiàn)出巨大潛力，為病毒檢測和生物醫(yī)學應用提供了新的工具。

高端表征：

1. 透射電鏡 (TEM) 和掃描透射電鏡 (STEM)：本研究中使用了JEOL 2100F透射電鏡和JEOL ARM200F掃描透射電鏡進行樣品的微觀結(jié)構(gòu)表征。

通過這些高端表征技術(shù)，研究人員獲得了4H-Au@1T′-WS2納米線的高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）圖像、ABF-STEM圖像以及能量色散X射線光譜（EDS）結(jié)果。這些圖像和光譜為揭示納米線的精確結(jié)構(gòu)、元素分布和界面特性提供了重要信息。

2. 同步輻射 (Synchrotron Radiation)：研究中利用了國家同步輻射光源II（NSLS-II）的7-BM/QAS和8-BM/TES光束線進行了W L3邊和S K邊的X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)（XANES）和擴展X射線吸收精細結(jié)構(gòu)（EXAFS）測試。

通過同步輻射技術(shù)，研究人員能夠深入分析材料的電子結(jié)構(gòu)和局域配位環(huán)境，這對于理解1T′-TMD MLs在4H-Au NWs上的穩(wěn)定性和電子性質(zhì)至關(guān)重要。

3. 原位測試 (In Situ Testing)：研究中使用了DENSsolutions生產(chǎn)的加熱和偏壓DH30持有器進行了原位加熱實驗。通過原位測試技術(shù)，研究人員能夠在高溫條件下實時觀察4H-Au@1T′-WSe2 NWs的結(jié)構(gòu)變化，這對于研究材料的熱穩(wěn)定性和相變行為具有重要意義。

以上高端表征技術(shù)的應用，為本文中1T′-相TMD單層的制備和特性研究提供了強有力的支持，確保了研究結(jié)果的準確性和可靠性。

計算模擬：

1. 密度泛函理論 (DFT) 計算：研究中采用了Vienna Ab initio simulation package (VASP) 進行電子結(jié)構(gòu)計算，以描述4H-Au與1T′-TMD之間的相互作用和電荷轉(zhuǎn)移。

通過DFT計算，研究人員評估了1T′-WS2與4H-Au之間的結(jié)合能，并進行了電荷密度差異和晶體軌道哈密頓布居數(shù) (COHP) 分析，從而揭示了1T′-TMD MLs在4H-Au NWs上的形成和穩(wěn)定化機制。

2. 分子動力學 (MD) 模擬：為了評估1T′-WS2在4H-Au上的動力學穩(wěn)定性，研究中進行了MD模擬。模擬結(jié)果表明，在600°C的高溫下，1T′-WS2 ML在4H-Au上仍能保持純1T′相，這與實驗觀察到的高相穩(wěn)定性一致。

3. 機器學習：在進行MD模擬時，研究中采用了機器學習來加速計算過程。通過結(jié)合傳統(tǒng)的MD模擬和機器學習算法，研究人員提高了模擬的效率，使得能夠在較短的時間內(nèi)獲得更準確的模擬結(jié)果。

這些計算模擬方法的應用為理解材料的微觀結(jié)構(gòu)和性質(zhì)提供了理論基礎，同時也為實驗結(jié)果提供了有力的理論支持。通過計算模擬與實驗結(jié)果的結(jié)合，研究人員能夠更全面地理解1T′-TMD MLs在4H-Au NWs上的行為和潛在的應用前景。

文獻信息：

標題：1T′-transition metal dichalcogenide monolayers stabilized on 4H-Au nanowires for ultrasensitive SERS detection

期刊：Nature Materials

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