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第一作者：Jiali Wang

通訊作者：康飛宇、翟登云

通訊單位：清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院

論文速覽：

本研究深入探討了鈉離子電池中石墨陽(yáng)極在日歷老化過(guò)程中的容量損失和固體電解質(zhì)界面（SEI）的演化。

研究發(fā)現(xiàn)，石墨陽(yáng)極在不同的充電狀態(tài)下（SOC60與SOC100），其老化行為存在顯著差異。特別是在SOC60狀態(tài)下，石墨陽(yáng)極表現(xiàn)出更嚴(yán)重的容量損失和庫(kù)侖效率（CE）下降。通過(guò)多尺度表征技術(shù)，研究揭示了鈉共插層化學(xué)的降解和SEI的演變與SOC的強(qiáng)依賴性。

結(jié)果表明，石墨陽(yáng)極在部分鈉化狀態(tài)下的異質(zhì)相變和巨大體積收縮導(dǎo)致了SEI的破裂，而這一過(guò)程與鈉共插層化學(xué)的降解密切相關(guān)。

圖文導(dǎo)讀：

圖1：展示了石墨陽(yáng)極在SOC60和SOC100狀態(tài)下經(jīng)過(guò)300小時(shí)存儲(chǔ)老化后的電壓曲線、容量損失和庫(kù)侖效率變化。圖中可見SOC60狀態(tài)下的石墨陽(yáng)極容量損失更大，CE下降更明顯。

圖2：通過(guò)X射線衍射（XRD）圖譜對(duì)比了老化前后石墨陽(yáng)極的相變，以及掃描電子顯微鏡（SEM）圖像展示了石墨陽(yáng)極在老化過(guò)程中的體積收縮情況。結(jié)果表明SOC60狀態(tài)下的石墨陽(yáng)極發(fā)生了更嚴(yán)重的結(jié)構(gòu)變化和體積收縮。

圖3：通過(guò)電化學(xué)阻抗譜（EIS）和高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）圖像分析了石墨陽(yáng)極SEI的演化。圖像顯示SOC60狀態(tài)下的石墨陽(yáng)極SEI結(jié)構(gòu)更為不規(guī)則，表明SEI的生長(zhǎng)和破壞共存。

圖4：利用X射線光電子能譜（XPS）和核磁共振（NMR）光譜分析了石墨陽(yáng)極SEI的化學(xué)組成和演化。結(jié)果揭示了SOC60狀態(tài)下石墨陽(yáng)極SEI的有機(jī)成分（如鈉烷氧化物）的增長(zhǎng)和破壞過(guò)程。

亮點(diǎn)介紹：

1. SOC依賴性老化行為：研究發(fā)現(xiàn)石墨陽(yáng)極在SOC60狀態(tài)下的老化行為比SOC100狀態(tài)下更為嚴(yán)重，這為電池的長(zhǎng)期儲(chǔ)存和壽命預(yù)測(cè)提供了新的視角。

2. 多尺度表征技術(shù)：通過(guò)XRD、SEM、EIS和HRTEM等多尺度表征技術(shù)，全面揭示了石墨陽(yáng)極在日歷老化過(guò)程中的相變和SEI演化。

3. SEI化學(xué)組成分析：利用XPS和NMR光譜技術(shù)，首次詳細(xì)分析了石墨陽(yáng)極SEI的有機(jī)和無(wú)機(jī)成分，為理解SEI的形成和穩(wěn)定性提供了重要信息。

4. 容量損失與SEI演化關(guān)聯(lián)：研究明確了石墨陽(yáng)極容量損失與SEI演化之間的直接聯(lián)系，特別是在部分鈉化狀態(tài)下的異質(zhì)相變和體積收縮對(duì)SEI穩(wěn)定性的影響。

文獻(xiàn)信息：

標(biāo)題：Degradation of sodium co-intercalation chemistry and etherderived interphase on graphite anodes during calendar aging

期刊：Energy & Environmental Science

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