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?支春義團(tuán)隊(duì)最新Angew：調(diào)節(jié)石墨炔中sp-碳含量，大幅提升電催化活性！

第一作者：Ying Guo

通訊作者：支春義

通訊單位：香港城市大學(xué)

論文速覽：

本論文研究了通過調(diào)節(jié)石墨炔（GDYs）中sp-碳含量來增強(qiáng)其作為電催化劑催化氧還原至過氧化氫的性能。研究發(fā)現(xiàn)，與sp2雜化的碳原子相比，電子豐富的sp碳原子具有更高的催化活性。通過使用不同的有機(jī)單體前體調(diào)節(jié)sp-to-sp2碳比，成功地調(diào)節(jié)了GDYs的電催化活性。

其中，含有50原子百分比sp-碳的GDY（GDY-50）展現(xiàn)出超過95.0%的H2O2選擇性和99.0%的法拉第效率，以及83.3 nmol s–1 cm–2的產(chǎn)量，表現(xiàn)出卓越的催化性能和實(shí)際應(yīng)用潛力。

圖文導(dǎo)讀：

圖1：展示了O2分子、C≡C鍵和C=C鍵的軌道示意圖。這些圖揭示了O2分子的電子結(jié)構(gòu)以及GDY中sp和sp2碳原子的電子特性，說明了為什么sp-碳原子在催化O2還原反應(yīng)中更為活躍。

圖2：展示了不同sp-碳含量GDY的合成策略和結(jié)構(gòu)。圖中詳細(xì)描述了通過Glaser偶聯(lián)反應(yīng)合成GDY的過程，以及通過改變單體前體的sp-to-sp2碳比來調(diào)節(jié)GDY中sp-碳含量的方法。

圖3：對(duì)GDY樣品的結(jié)構(gòu)和形態(tài)特征進(jìn)行了表征。包括XRD圖譜、FTIR光譜、拉曼光譜、NEXAFS光譜和XPS光譜，以及TEM圖像和SAED圖案，證實(shí)了GDY中sp和sp2碳物種的共存。

圖4：通過計(jì)算研究了GDY-50上2eORR過程的活性位點(diǎn)、O2吸附行為、電子密度差（EDD）圖以及2eORR和4eORR路徑的自由能圖。這些結(jié)果支持了GDY-50在2eORR過程中的高活性和選擇性。

圖5：展示了GDY樣品的電催化2eORR活性和H2O2產(chǎn)生性能。線性掃描伏安法（LSV）曲線、H2O2選擇性、質(zhì)量活性和法拉第效率的比較，以及GDY-50的電化學(xué)活性表面積（ECSA）和長(zhǎng)期穩(wěn)定性測(cè)試結(jié)果。

圖6：評(píng)估了GDY-50在大規(guī)模H2O2生產(chǎn)中的性能。包括規(guī)模極化曲線、在不同電位下的H2O2產(chǎn)量和法拉第效率，以及與其他報(bào)道的催化劑的比較和GDY-50長(zhǎng)期穩(wěn)定性的測(cè)試。

亮點(diǎn)介紹：

1. 創(chuàng)新性調(diào)節(jié)：首次通過調(diào)節(jié)GDY中sp-碳含量來增強(qiáng)其催化氧還原至過氧化氫的性能，為GDY的合成和應(yīng)用提供了新思路。

2. 高選擇性：GDY-50展現(xiàn)出超過95.0%的H2O2選擇性，遠(yuǎn)高于其他GDY樣品，表明其在2eORR反應(yīng)中的高效性和選擇性。

3. 高法拉第效率：GDY-50的法拉第效率超過99.0%，意味著其在電催化過程中的能量轉(zhuǎn)換效率極高。

4. 高產(chǎn)量：GDY-50的H2O2產(chǎn)量達(dá)到83.3 nmol s–1 cm–2，顯示出其在實(shí)際應(yīng)用中的巨大潛力。

5. 穩(wěn)定性：GDY-50在長(zhǎng)期測(cè)試中顯示出優(yōu)異的穩(wěn)定性，證明了其作為工業(yè)催化劑的可靠性。

高端表征

在本論文中，X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XAFS）光譜技術(shù)被用來研究石墨炔（GDYs）中碳原子的化學(xué)狀態(tài)和配位環(huán)境。XAFS是一種強(qiáng)大的表征工具，它可以提供原子尺度上的信息，包括原子的配位數(shù)、配位原子類型、化學(xué)鍵長(zhǎng)以及化學(xué)環(huán)境的對(duì)稱性等。

圖3d展示了GDY樣品的C 1s NEXAFS光譜。這些光譜揭示了GDY樣品中存在多種C鍵合環(huán)境。在285 eV處觀察到一個(gè)清晰的吸收帶，與芳香環(huán)中C=C鍵的π*激發(fā)相關(guān)。此外，在286.1 eV處還有一個(gè)小的吸收帶，與乙炔鍵合中的C≡C鍵的π*激發(fā)相對(duì)應(yīng)。

這些結(jié)果表明，GDY樣品中的sp-碳和sp2-碳物種共存，并且sp-碳原子具有豐富的電子特性，這使得它們?cè)陔姶呋踹€原反應(yīng)中表現(xiàn)出更高的活性。

計(jì)算模擬：

在本論文中，作者采用了密度泛函理論（DFT）計(jì)算來深入理解石墨炔（GDYs）的催化機(jī)制和性能。通過計(jì)算模擬，研究人員能夠在原子級(jí)別上揭示GDYs的電子結(jié)構(gòu)和催化活性位點(diǎn)的特性。

DFT計(jì)算：作者進(jìn)行了DFT計(jì)算來研究GDY-50上氧氣分子的吸附行為和電子結(jié)構(gòu)。通過計(jì)算O2分子的最低未占據(jù)分子軌道（LUMO）與GDY-50中sp-碳原子的相互作用，發(fā)現(xiàn)sp-碳原子是催化氧還原反應(yīng)的最活躍位點(diǎn)。

此外，DFT計(jì)算還用于分析2eORR和4eORR反應(yīng)路徑的關(guān)鍵中間體*OOH的軌道相互作用，以及這些步驟的自由能變化。計(jì)算結(jié)果表明，GDY-50上的2eORR路徑比4eORR路徑更具熱力學(xué)優(yōu)勢(shì)，這與實(shí)驗(yàn)觀察到的高H2O2選擇性一致。

文獻(xiàn)信息：

標(biāo)題：Steering sp-Carbon Content in Graphdiynes for Enhanced Two-Electron Oxygen Reduction to Hydrogen Peroxide

期刊：Angewandte Chemie International Edition

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/04/11/2cbe0e7e0d/

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