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南開/港理工JACS: 高熵稀土氧化物負(fù)載Pt，實(shí)現(xiàn)全pH環(huán)境中高效析氫

電催化水分解制氫作為實(shí)現(xiàn)可再生能源儲(chǔ)存和碳中和戰(zhàn)略目標(biāo)的重要技術(shù)之一，具有經(jīng)濟(jì)、清潔和環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)，被廣泛認(rèn)為是一種高效、可行和有前景的制氫方法。陰極析氫反應(yīng)(HER)作為電化學(xué)水分解的重要半反應(yīng)，已受到人們廣泛的研究。

然而，盡管已經(jīng)做出了巨大的努力來加速電極表面水解離產(chǎn)生質(zhì)子的多反應(yīng)過程，但仍然存在一些問題沒有得到足夠的重視，如反應(yīng)過程中離子濃度的變化和緩慢的動(dòng)力學(xué)。因此，開發(fā)一種能夠在全pH范圍內(nèi)高效、穩(wěn)定地工作以適應(yīng)質(zhì)子濃度變化的催化劑是非常必要的，但這仍是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的工作。

近日，南開大學(xué)杜亞平和香港理工大學(xué)黃勃龍等通過一種簡(jiǎn)單的一鍋合成法和揮發(fā)溶劑法，將Pt納米粒子負(fù)載于高熵稀土氧化物(HEREOs)上(Pt-(LaCeSmYErGdYb)O)，該催化劑具有豐富的氧空位，并在全pH范圍內(nèi)表現(xiàn)出優(yōu)異的HER活性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Pt-(LaCeSmYErGdYb)O的高熵效應(yīng)使其在較寬的pH范圍內(nèi)具有優(yōu)異的HER性能，在0.5 M H₂SO₄、1.0 M KOH和1.0 M PBS中分別僅需要12、57和77 mV的過電位就能達(dá)到100 mA cm^?2的電流密度。

此外，Pt-(LaCeSmYErGdYb)O還表現(xiàn)出優(yōu)異的質(zhì)量活性(37.7 A mg^?1_Pt)和TOF值(38.2 s^?1@12 mV)，并且具有良好的長(zhǎng)期穩(wěn)定性(在400 mA cm^?2@60 °C，0.5 M H₂SO₄中連續(xù)反應(yīng)100 h)，遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于目前報(bào)道的大多數(shù)HER催化劑。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，具有豐富d和f軌道的HEREO不僅可以加速電子轉(zhuǎn)移，而且可以穩(wěn)定Pt 5d軌道，從而表現(xiàn)出強(qiáng)烈的電活性；同時(shí)，不同稀土元素的協(xié)同作用保證了質(zhì)子的最佳結(jié)合強(qiáng)度和水的快速解離，促進(jìn)了在酸性、中性和堿性環(huán)境中的HER反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

綜上，該項(xiàng)工作為新型稀土材料在電催化水解制氫過程中的應(yīng)用以及未來稀土材料在電化學(xué)領(lǐng)域的發(fā)展提供了有價(jià)值的參考。

Pt-modified high entropy rare earth oxide for efficient hydrogen evolution in pH-universal environments. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c13367

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