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?JACS: 調控TiO2含量減慢TiO2/BiVO4電子傳輸速率，實現(xiàn)100%選擇性CO2光還原

利用太陽能直接將CO₂和水蒸氣轉化為有價值的化學品CO和CH₄，而不需要額外的試劑。然而，由于CO和CH₄通常是同時產生的，并且反應過程中也會產生副產物H₂，因此獲得單一產品仍然具有挑戰(zhàn)性?，F(xiàn)有的研究大多集中在進一步提高光催化還原CO₂的產物收率上，很少涉及低選擇性的問題。

目前，構建Z型或S型異質結已經成為通過加速電子傳輸在CO₂光還原過程中獲得高產率的首選方法。CH₄是8電子產物，而CO是2電子產物。因此，只要滿足2電子的要求，減緩電子輸運就可以成功地將產物調制成單一的CO。但是，電子輸運速度的減慢從根本上限制了CO₂的轉化和CO的產率。

基于此，中國科學院生態(tài)環(huán)境研究中心宋茂勇課題組通過調節(jié)TiO₂的組分，設計了具有可控電子輸運特性的Ⅰ型TiO₂/BiVO₄異質結光催化劑。實驗結果顯示，在光照下，所制備的TiO₂/BiVO₄異質結實現(xiàn)了100%的CO選擇性(由于Bi對H的親和力，抑制了H₂的產生)，CO產率為4.53 μmol g_cat^?1 h^?1。

此外，利用Cu單原子對CO₂具有良好的吸附和活化能力特性，負載Cu單原子的TiO₂/BiVO₄異質結的CO產率提高了3.83倍(從4.53 μmol g_cat^?1 h^?1提高到17.33 μmol g_cat^?1 h^?1)，而CO選擇性依舊保持100%。

光譜表征和理論計算表明，金屬Bi具有局域表面等離子共振(LSPR)效應，隨著TiO₂含量的增加，TiO₂/BiVO₄對可見光的響應減弱，這本質上稀釋了金屬Bi含量，減弱了LSPR。金屬Bi的弱LSPR削弱了其對光生電子和空穴的產生和分離的促進作用，最終導致TiO₂/BiVO₄產生的電子減少，電子傳輸速率減慢。

因此，具有緩慢電子傳輸?shù)腡iO₂/BiVO₄滿足了CO₂雙電子反應的需求，從而產生單一的CO產物。值得注意的是，對于負載Cu單原子的TiO₂/BiVO₄異質結，Cu單原子的存在僅僅促進了CO₂的活化，沒有加速電子傳遞。

Efficient photoreduction of CO₂ to CO with 100% selectivity by slowing down electron transport. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c14590

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