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材料中電子和空穴通過吸引庫倫相互作用形成束縛電子－空穴對，被稱為激子。在窄帶隙半導(dǎo)體或半金屬（帶隙為負(fù)）中，當(dāng)激子束縛能超過帶隙，在足夠低的溫度下激子會發(fā)生凝聚，形成一類奇特的關(guān)聯(lián)絕緣基態(tài)——激子絕緣體態(tài)。激子絕緣體的概念在半個世紀(jì)前就已經(jīng)被提出，但在真實材料中是否存在一直是爭論的話題。激子凝聚過程中電子態(tài)對稱性破缺，通過電子－晶格耦合引起晶體對稱性破缺，導(dǎo)致電子和晶格不穩(wěn)定的共存。目前僅有很少的候選材料，例如Ta?NiSe?和1T-TiSe?，它們的能隙打開伴隨強烈的晶格畸變，并且聲子譜計算表明晶格存在自發(fā)不穩(wěn)定的傾向，引發(fā)了關(guān)于相變起源的廣泛爭論，即激子不穩(wěn)定引起晶體對稱性破缺，還是晶格畸變導(dǎo)致雜化能隙打開。

圖1 無相互作用的第一性原理計算以及輸運、ARPES、STS實驗結(jié)果

中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心EX7組博士生黃杰瑞、博士生江北和研究員錢天，HM-T03組博士生姚靜宇、博士生高嘉成、博士后郭照芃和研究員王志俊，HM01組博士后閆大禹和研究員石友國，A01組博士生雷鑫鋮和研究員蘇東，HX-Q02課題組博士后李宇鵬和特聘研究員沈潔，A02組副研究員金士鋒，SC8組副主任工程師馬肖燕和研究員李世亮，EX9i組副研究員金峰和研究員張清明等人通過建制化的科研合作，結(jié)合材料制備、理論計算、電子結(jié)構(gòu)和晶體結(jié)構(gòu)表征，在范德瓦爾斯結(jié)構(gòu)的拓?fù)洳牧蟃a?Pd?Te?中揭示了激子絕緣態(tài)存在的證據(jù)。

圖2 考慮電子－空穴庫倫相互作用理論計算和光子能量依賴ARPES數(shù)據(jù)

無相互作用的第一性原理計算表明Ta?Pd?Te?具有半金屬能帶結(jié)構(gòu)，價帶和導(dǎo)帶之間存在輕微的交疊（圖1c），然而輸運和電子結(jié)構(gòu)測量顯示其基態(tài)是全局能隙的絕緣態(tài)（圖1d-f）。在計算中考慮自旋－軌道耦合、晶格常數(shù)變化以及在位電子－電子庫倫相互作用均不能得到絕緣態(tài)。而將電子－空穴吸引庫侖相互作用考慮到計算中后，發(fā)生電子態(tài)對稱性破缺，允許價帶和導(dǎo)帶雜化打開能隙，形成激子絕緣態(tài)（圖2c）。光子能量依賴的角分辨光電子能譜（ARPES）實驗證實了帶間雜化的存在（圖2e,f）。

圖3 溫度依賴ARPES數(shù)據(jù)

在激子絕緣態(tài)中，高溫下熱激發(fā)載流子數(shù)目的增加會屏蔽電子－空穴庫倫相互作用，削弱激子穩(wěn)定性，最終恢復(fù)到正常相。圖3中溫度依賴ARPES數(shù)據(jù)顯示隨著溫度升高能隙逐漸減小并且演變成線性的能帶色散。利用泵浦－探測ARPES技術(shù)，通過增加泵浦光功率，可以極大提升瞬態(tài)電子溫度，增加熱激發(fā)載流子數(shù)目。圖4中泵浦－探測ARPES數(shù)據(jù)顯示在高泵浦光功率下能隙關(guān)閉并演變成幾乎無能隙的線性能帶色散，而在遠(yuǎn)離布里淵區(qū)中心的位置能帶色散不變（圖4c）。這些平衡態(tài)和非平衡態(tài)的ARPES數(shù)據(jù)很好地符合激子絕緣體圖像。

圖4 泵浦光功率依賴ARPES數(shù)據(jù)

在激子絕緣態(tài)中，電子態(tài)對稱性破缺通過電子－晶格耦合會引起晶體對稱性破缺。單晶X射線衍射（圖5b）、比熱（圖5c）和拉曼光譜實驗并沒有探測到結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，只有透射電鏡電子衍射數(shù)據(jù)顯示消光點在絕緣態(tài)出現(xiàn)微弱的信號（圖5d,e），表明絕緣態(tài)中存在微小的晶格畸變。能帶計算顯示這個微小的晶格畸變對能帶結(jié)構(gòu)的影響可以忽略不計，不能解釋絕緣態(tài)的能隙打開。聲子譜計算也表明高溫金屬相的晶體結(jié)構(gòu)是穩(wěn)定的（圖5a），沒有自發(fā)對稱性破缺的傾向。

圖5 聲子譜計算以及單晶XRD和電子衍射實驗結(jié)果

綜合以上實驗結(jié)果和理論分析，Ta?Pd?Te?中絕緣基態(tài)起源于激子不穩(wěn)定導(dǎo)致的能隙打開，而晶體對稱性破缺只是激子凝聚的副產(chǎn)物。理論計算預(yù)言打開能隙的單層Ta?Pd?Te?是高階拓?fù)浣^緣體，關(guān)聯(lián)效應(yīng)和非平庸拓?fù)湫再|(zhì)的結(jié)合可能形成拓?fù)浼ぷ咏^緣態(tài)，并且激子能隙的打開穩(wěn)定了體態(tài)的絕緣特性，有利于進一步研究和調(diào)控拓?fù)溥吘墤B(tài)的新奇物性。

該工作近期發(fā)表在【Physical Review X?14, 011046 (2024)】，得到科技部、基金委、中國科學(xué)院等項目以及懷柔綜合極端條件實驗裝置、上海同步輻射光源的支持。論文中的主要ARPES數(shù)據(jù)在中國科學(xué)院物理研究所EX7組自主設(shè)計搭建的時間分辨ARPES設(shè)備上采集。物理所石友國、王志俊、錢天、沈潔、李俊等人還參與了南京大學(xué)教授張鵬等人關(guān)于Ta2Pd3Te?激子絕緣體的工作Physical Review X?14, 011047 (2024)。

編輯：停云

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Ta?Pd?Te?中激子絕緣態(tài)證據(jù)

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