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?華師ACS Nano：Pt-Ru二聚化位點(diǎn)協(xié)同作用立大功，有效促進(jìn)光催化CO2還原和H2析出

開發(fā)利用太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的分解水和CO₂還原的技術(shù)有助于解決日益增長(zhǎng)的能源需求和環(huán)境污染問題。大多數(shù)光催化劑的光催化活性受到高的CO₂分解能(750 kJ mol^?1)的嚴(yán)重限制。同時(shí)，目前的光催化系統(tǒng)存在選擇性有限、太陽(yáng)能-化學(xué)能的轉(zhuǎn)換效率低、光生載流子分離效率低等問題。

因此，開發(fā)具有高效選擇性和電荷分離功能的光催化劑是提高光化學(xué)活性的必要途徑。雙原子催化劑(DACs)具有與單原子相當(dāng)?shù)膬?yōu)良性能，并且利用相鄰兩個(gè)原子金屬物種實(shí)現(xiàn)功能互補(bǔ)和協(xié)同效應(yīng)，因此預(yù)測(cè)其可實(shí)現(xiàn)高CO₂還原反應(yīng)和HER反應(yīng)性能。

近日，華東師范大學(xué)姚葉鋒和王雪璐等采用熱聚合方法，成功地合成了一種負(fù)載在g-C₃N₄上的Pt和Ru雙原子光催化劑(PtRu/g-C₃N₄)。具體而言，研究人員利用Pt和Ru單原子隨機(jī)錨定在g-C₃N₄表面，產(chǎn)生部分Pt-Ru二聚體。與Pt_SAs/g-C₃N₄和Ru_SAs/g-C₃N₄相比，含有Pt-Ru二聚體的PtRu/g-C₃N₄催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化性能：對(duì)于CO₂RR反應(yīng)，PtRu/g-C₃N₄的CO產(chǎn)率高達(dá)2304 μmol g^?1 h^?1，是Pt_SAs/g-C₃N₄催化劑(88.45 μmol g^?1 h^?1)的26倍；在HER反應(yīng)過程中，PtRu/g-C₃N₄的H₂產(chǎn)率為439.57 μmol g^?1 h^?1，分別是Pt_SAs/g-C₃N₄和Ru_SAs/g-C₃N₄的2.2倍和2.7倍，表明單原子和二聚體之間的配位相互作用在實(shí)現(xiàn)CO₂RR和水分解高性能方面起著重要作用。

CEST成像、原位光譜表征和理論計(jì)算表明，PtRu雙原子配位對(duì)金屬位點(diǎn)上的原子由于異核配位作用，導(dǎo)致異質(zhì)雙金屬對(duì)發(fā)生軌道耦合(主要是d_xy和d_xz軌道)，這改變了其d電子態(tài)，賦予PtRu雙金屬位點(diǎn)較低的中間體吸附自由能(ΔG)，從而加速了CO₂RR和HER反應(yīng)的進(jìn)行。

綜上，該項(xiàng)工作通過實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算揭示了雙原子結(jié)構(gòu)在增強(qiáng)光催化CO₂RR和HER過程中的協(xié)同效應(yīng)，為設(shè)計(jì)高效的原子分散光催化劑提供了指導(dǎo)。

Ultrahigh bifunctional photocatalytic CO₂ reduction and H₂ evolution by synergistic interaction of heteroatomic Pt–Ru dimerization sites. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.3c10807

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/04/06/22ea5a6ca1/

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