通訊作者：周震，鄭州大學(xué)/南開大學(xué)

作者：張旭，田蕓，陳樂添，胡緒

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為早日實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)和可持續(xù)發(fā)展，開發(fā)可再生廉價(jià)清潔能源，成為當(dāng)今乃至未來很長一段時(shí)間的重要戰(zhàn)略舉措。有效利用可再生能源所產(chǎn)生的電力，電催化還原N?和CO?等小分子為清潔燃料或其它高附加值化學(xué)品對實(shí)現(xiàn)上述目標(biāo)具有重要意義。而實(shí)現(xiàn)這一過程的核心就是高效電催化劑的開發(fā)。傳統(tǒng)“試錯(cuò)法”成本高，周期長，難以滿足經(jīng)濟(jì)社會的高速發(fā)展。雖然第一性原理計(jì)算已被廣泛應(yīng)用于電催化劑的研發(fā)中，但其所需計(jì)算資源十分龐大，成本依然較高。從廣袤的化學(xué)空間中篩選高效電催化劑，仍是一個(gè)亟需解決的難題。高性能計(jì)算及機(jī)器學(xué)習(xí)算法的發(fā)展和普及，為高效電催化劑的研發(fā)注入了新的活力。因此，總結(jié)機(jī)器學(xué)習(xí)在電催化領(lǐng)域中的已有應(yīng)用，并對未來亟需克服的難題及有望發(fā)展的重要方向做相關(guān)展望對于電催化劑的發(fā)展至關(guān)重要。

本文總結(jié)了機(jī)器學(xué)習(xí)在電催化劑的篩選設(shè)計(jì)及電催化機(jī)理探索中的應(yīng)用，并針對復(fù)雜機(jī)器學(xué)習(xí)算法難以解釋的（即“黑箱子”）問題進(jìn)行了相關(guān)討論，介紹了可解釋機(jī)器學(xué)習(xí)模型及機(jī)器學(xué)習(xí)算法的后處理解釋方法。

本篇展望文章概述了機(jī)器學(xué)習(xí)方法在電催化領(lǐng)域有潛力的應(yīng)用形式。一是用傳統(tǒng)機(jī)器學(xué)習(xí)方法進(jìn)行回歸，基于常用的電催化劑活性描述符(如能量描述符、電子結(jié)構(gòu)描述符)，快速判斷電催化活性，從而縮小候選材料范圍，加快研發(fā)進(jìn)度。此外，利用機(jī)器學(xué)習(xí)方法發(fā)展新的催化活性描述符也可推動催化活性的快速預(yù)測。

圖 1. (a) 利用機(jī)器學(xué)習(xí)篩選候選催化劑框架圖。(b) CO吸附能分布圖

除此之外，還可以利用機(jī)器學(xué)習(xí)勢(MLP)研究電催化反應(yīng)的動態(tài)過程，在原子尺度理解其催化機(jī)理。隨著神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢框架的不斷發(fā)展，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢已經(jīng)可以從學(xué)習(xí)模擬簡單體系發(fā)展到復(fù)雜的帶電體系。特別地，由于電荷平衡神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)技術(shù)的引入，四代高維神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢(4G-HDNNP)可以學(xué)習(xí)預(yù)測長程靜電作用及長程電荷轉(zhuǎn)移作用，有利于復(fù)雜電催化體系的學(xué)習(xí)及模擬預(yù)測。另外，對先進(jìn)的勢能面采樣方法，例如勢能面隨機(jī)行走(SSW)及不確定性對抗性攻擊方法，也進(jìn)行了介紹。

圖 2. (a) 前饋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)；(b) 二代；(c) 四代高維神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢示意圖。

目前，在電催化研究當(dāng)中，為了保證機(jī)器學(xué)習(xí)模型的準(zhǔn)確性，通常其算法復(fù)雜性較高，因此帶來了難以解釋的（即“黑箱子”）問題。但是在某些情況下，研究人員不僅想“知其然”，并且需要“知其所以然”。因此，介紹了一些可解釋的機(jī)器學(xué)習(xí)模型及后處理的解釋方法。然而，可解釋性與機(jī)器學(xué)習(xí)算法復(fù)雜性及準(zhǔn)確性通常存在一個(gè)微妙的平衡。為了解決這個(gè)問題，也介紹了近年來新發(fā)展的混合型機(jī)器學(xué)習(xí)算法及思路。

圖 3. 一種混合型可解釋機(jī)器學(xué)習(xí)模型的框架示意圖。

最后，針對機(jī)器學(xué)習(xí)在自然語言處理及與實(shí)驗(yàn)結(jié)合、4G-HDNNP對于真實(shí)條件下電催化過程的模擬及模型共享等方面也進(jìn)行了相關(guān)展望。希望本文能促進(jìn)機(jī)器學(xué)習(xí)在電催化領(lǐng)域的發(fā)展及應(yīng)用。