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廈大ACS Catal.: CdS量子點修飾Zn2In2S5納米片，高效催化苯甲醇C-C偶聯(lián)與產氫

在礦物資源日益枯竭和環(huán)境問題日益惡化的情況下，迫切需要將可再生能源轉化為化學燃料以滿足當前發(fā)展的需求。太陽能驅動的水分解產氫是一個可持續(xù)的綠色能源生產策略。然而，光催化劑光生電子-空穴對的快速復合和水氧化所需的高過電位嚴重限制了H₂析出的效率，從而阻礙了整體反應動力學。

目前大多數研究集中在使用各種有機犧牲劑(如甲醇、三乙胺和三乙醇胺)代替水氧化反應和消耗空穴，從而加速H₂的析出。但是，這種方法會導致環(huán)境污染和生產成本的增加。因此，在單一的光催化體系中，將選擇性有機物氧化和產氫過程結合起來，可以充分利用光生載流子。并且，這種整合將允許H₂和增值化學品的聯(lián)合生產，具有重要的研究價值。

基于此，廈門大學謝順吉、伊曉東和陳洲等采用點對面界面工程技術，對Zn₂In₂S₅納米片表面進行CdS量子點修飾(CdS QDs/Zn₂In₂S₅ NS)，構建了一種可同時催化苯甲醇脫氫偶聯(lián)制氫的雙功能光催化體系。該系統(tǒng)消除了對空穴犧牲劑的需求，并最大限度地利用了光生電子和空穴。

實驗結果表明，優(yōu)化后的10 wt% CdS QDs/Zn₂In₂S₅ NS在可見光照射下獲得了最高的H₂(13 mmol g^?1 h^?1)和C-C偶聯(lián)產物(10.8 mmol g^?1 h^?1)生產速率，且苯甲醇的轉化率達到91%，C-C偶聯(lián)產物的收率達到89%，遠優(yōu)于原始Zn₂In₂S₅(H₂產率為3.9 mmol g^?1 h^?1，C-C偶聯(lián)產物產率為3.4 mmol g^?1 h^?1)。

基于實驗結果和理論計算，研究人員提出了苯甲醇在CdS QDs/Zn₂In₂S₅ NS上脫氫偶聯(lián)的光催化機理：在光照射下，Zn₂In₂S₅的光生電子迅速遷移到CdS量子點的CBM，而CdS量子點VBM中的空穴則遷移到Zn₂In₂S₅的VBM中。

此外，苯甲醇中C_α-H鍵的氧化電位比Zn₂In₂S₅的VBM位置更負，Zn₂In₂S₅的VBM中的空穴優(yōu)先誘導苯甲醇中C_α-H鍵的氧化脫氫，導致?CH(OH)C₆H₅自由基和質子的形成；隨后，?CH(OH)C₆H₅自由基可與其他?CH(OH)C₆H₅自由基結合生成氫化安息香或被空穴進一步氧化生成苯甲醛。

同時，從苯甲醇的C_α-H鍵釋放的H⁺可能在Zn₂In₂S₅表面遷移并與CdS量子點的CBM中的光生電子相互作用，導致H₂的產生。綜上，該項工作提出了一種構建太陽能驅動的光氧化還原雙功能體系的策略，有助于實現(xiàn)生物質衍生醇的C-H鍵脫氫偶聯(lián)選擇性轉化為高附加值化學品協(xié)同H₂生產。

Solar-driven highly effective biomass-derived alcohols C–C coupling integrated with H₂ production by CdS quantum dots modified Zn₂In₂S₅ nanosheets. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c05826

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廈大ACS Catal.: CdS量子點修飾Zn2In2S5納米片，高效催化苯甲醇C-C偶聯(lián)與產氫

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