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氮氧化物(NO_x)的排放已經(jīng)引起了嚴(yán)重的環(huán)境污染問(wèn)題，NH₃選擇性催化還原法(NH₃-SCR)被廣泛認(rèn)為是消除氮氧化物的主要技術(shù)。以Cu²⁺配位的四乙烯五胺(Cu-TEPA)為模板劑，采用一鍋法合成的富鋁Cu-SSZ-13分子篩(Si/Al~5.0)表現(xiàn)出優(yōu)異的低溫活性。然而，它仍然面臨著使用有機(jī)模板劑造成的嚴(yán)重污染和高能耗的問(wèn)題，并且還需要后處理來(lái)降低Cu的負(fù)載量，以獲得優(yōu)異的水熱穩(wěn)定性和高溫活性。因此，采用無(wú)有機(jī)模板劑的方法制備具有比Cu-SSZ-13更高的NH₃-SCR活性和水熱穩(wěn)定性的SCR分子篩催化劑具有重要意義。

近日，吉林大學(xué)于吉紅、天津大學(xué)劉慶嶺和天津工業(yè)大學(xué)梅東海等采用非有機(jī)模板劑法合成了具有菱鉀沸石(OFF)和毛沸石(ERI)共生結(jié)構(gòu)的鋁硅酸鹽Cu-T分子篩，發(fā)現(xiàn)其不僅具有優(yōu)于Cu-SSZ-13的NH₃-SCR性能，而且在水熱老化后具有較好的低溫NH₃-SCR性能。

具體而言，Cu-T分子篩在175~550 °C和H₂O存在的條件下表現(xiàn)出90%以上的催化活性，即使經(jīng)過(guò)水熱處理，在225~500 °C下的活性仍然超過(guò)90%。值得注意的是，水熱處理后的Cu-T-H的低溫活性在沒(méi)有H₂O時(shí)增加，而Cu-ERI-H、Cu-OFF-H和Cu-SSZ-13-H的低溫活性則降低。

結(jié)合催化結(jié)果、光譜表征和理論計(jì)算，揭示了Cu-T共生結(jié)構(gòu)在提高NH₃-SCR催化性能中的作用：與Cu-ERI和Cu-OFF相比，Cu-T的共生結(jié)構(gòu)促進(jìn)了更多位于共生界面6MR處的孤立Cu²⁺的生成，從而獲得了優(yōu)異的水熱穩(wěn)定性，并在水熱處理后保留了更多的Br?nsted酸位點(diǎn)(BAS)；同時(shí)，水熱處理后，Cu-T-H中的Cu_xO_y物種上形成的NH₄NO₃可以通過(guò)快速SCR反應(yīng)途徑被共生界面附近殘留的BAS分解，從而提高了Cu-T-H的低溫活性。

綜上，該項(xiàng)研究不僅為共生結(jié)構(gòu)分子篩協(xié)同提高催化劑性能提供了新的思路，為開(kāi)發(fā)經(jīng)濟(jì)、高效和高NH₃-SCR性能的Cu基共生沸石材料提供了有效的指導(dǎo)。

Cu-OFF/ERI zeolite: intergrowth structure synergistically boosting selective catalytic reduction of NO_x with NH₃. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c13855

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