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環(huán)氧乙烷(EO)是一種用途廣泛的商品化學(xué)品，目前主要來(lái)自于高溫高壓條件下的工業(yè)生產(chǎn)工藝。電催化乙烯環(huán)氧化反應(yīng)以水為氧源，實(shí)現(xiàn)了在環(huán)境條件下對(duì)環(huán)氧乙烷的合成，同時(shí)氧化還原介質(zhì)參與的間接介導(dǎo)環(huán)氧化反應(yīng)抑制了乙烯的過(guò)度氧化，在減少碳排放方面顯示巨大的前景。但鹵素在反應(yīng)過(guò)程中形成的強(qiáng)酸性、強(qiáng)腐蝕性環(huán)境以及過(guò)高的正電位對(duì)催化劑材料的要求變得極為苛刻，開(kāi)發(fā)活性穩(wěn)定的催化劑以及揭示間接氧化過(guò)程的機(jī)理成為了新的挑戰(zhàn)。

近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所汪國(guó)雄研究員和高敦峰研究員團(tuán)隊(duì)提出了一種應(yīng)用于氯化物介導(dǎo)電催化乙烯環(huán)氧化制EO的單原子釕摻雜KIr₄O₈納米線催化劑。KIrRuO催化劑在0.4 A cm^?2下的EO法拉第效率超過(guò)80%，在總電流密度高達(dá)1 A cm^?2時(shí)的EO法拉第效率超過(guò)70%，EO偏電流密度高達(dá)0.7 A cm^?2，EO收率高達(dá)92.0%。并且與裸KIr₄O₈催化劑相比，穩(wěn)定性顯著提高。

Angew. Chem. ：?jiǎn)卧诱{(diào)變促進(jìn)電催化乙烯環(huán)氧化反應(yīng)

圖1. (a) KIr₄O₈和KIrRuO納米線催化劑的XRD譜圖。KIrRuO納米線催化劑的(b)?SEM圖像，(c)?HRTEM圖像，(d)?EDX元素分布圖和(e)?HADDF-STEM圖像。(f) (e)中標(biāo)記的原子陣列的線掃描強(qiáng)度分布圖。(g) KIrRuO、KIr₄O₈和IrO₂在Ir L3-edge的傅里葉變換EXAFS光譜。(h)?KIrRuO、Ru?foil和RuO₂在Ru K-edge的傅里葉變換EXAFS光譜。

圖2. (a)?在KIr₄O₈和KIrRuO納米線催化劑上所施加電流密度的EO法拉第效率函數(shù)。(b) KIrRuO納米線催化劑上EO偏電流密度和生成速率。?(c)?不同乙烯流速下KIrRuO納米線催化劑的環(huán)氧乙烷收率。?(d)?在0.2 A cm^?2電流密度下測(cè)量的KIrRuO納米線催化劑的穩(wěn)定性。

深入的物理化學(xué)表征和密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)果表明，Cl₂為反應(yīng)過(guò)程中的活性氯物種。同時(shí)，單個(gè)Ru原子的引入通過(guò)調(diào)節(jié)鄰近Ir位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)，從而穩(wěn)定了*CH₂CH₂OH中間體，并促進(jìn)了2-氯乙醇生成過(guò)程中活性氯物種Cl₂的形成，實(shí)現(xiàn)了更高的活性、選擇性和穩(wěn)定性。

圖3. (a?c)?納米線催化劑在Ar和乙烯飽和的0.1 M KCl + 0.1 M HClO₄電解液中的CV曲線。掃描速率:?20mv s^?1。?(d) KIr₄O₈和KIrRuO納米線催化劑的原位拉曼光譜。?(e?h) KIrRuO?(e,g)和KIr₄O₈_?(f,h)納米線催化劑在乙烯飽和0.1 M KCl中的原位ATR-SEIRS光譜。

圖4. (a) KIr₄O₈的體相結(jié)構(gòu)。?(b) KIr₄O₈(200)晶面面結(jié)構(gòu)示意圖，右圖為表面兩種不同配位環(huán)境的Ir位點(diǎn)。?(c,d)?KI_r4O₈(200) (c)和單原子釕摻雜KIr₄O₈(200) (d)表面乙烯環(huán)氧化反應(yīng)路徑。?(e?g) *CH₂CH₂OH在KIr₄O₈(200)?(e)，Ru1-KIr₄O₈(200)?(f)和Ru2-KIr₄O₈(200)?(g)表面的差分電荷密度及對(duì)應(yīng)的Bader電荷轉(zhuǎn)移。

這項(xiàng)工作開(kāi)發(fā)了一種可應(yīng)用于電催化乙烯環(huán)氧化反應(yīng)的單原子摻雜催化劑，并深入研究和理解了單原子摻雜的調(diào)變機(jī)制及反應(yīng)機(jī)理，為調(diào)節(jié)非均相電催化劑中相鄰金屬位點(diǎn)的反應(yīng)性提供了新的見(jiàn)解。

論文信息：

Boosting Electrocatalytic Ethylene Epoxidation by Single Atom Modulation

文章的第一作者是博士研究生王含羽（實(shí)驗(yàn)）和博士后王碩（計(jì)算），通訊作者是高敦峰研究員和汪國(guó)雄研究員。

Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202402950

原創(chuàng)文章，作者：Jenny（小琦），如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/03/27/97f498cae9/

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