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【DFT+實驗】Nano-Micro Lett.：3DIO FCSe-QDs@NC助力高性能Li-S全電池

鋰-硫（Li-S）電池的商業(yè)可行性仍受到硫正極上的多硫化鋰（LiPSs）穿梭效應(yīng)和Li負極上的Li枝晶生長的挑戰(zhàn)。

基于此，廈門大學謝清水副教授、彭棟梁教授和王來森助理教授等人報道了一種具有嵌入Co-Fe二元金屬硒化物量子點的三維反蛋白石結(jié)構(gòu)氮摻雜碳骨架（3DIO FCSe-QDs@NC），用于硫正極和鋰金屬負極。

測試發(fā)現(xiàn)，帶有3DIO FCSe-QDs@NC的Li-S全電池表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性（在2 C下循環(huán)2000次后衰變率為0.014%）。當含硫量為8.5 mg cm^-2時，N/P為2.1: 1，可以獲得8.41 mAh cm^-2的面容量，即使在低電解質(zhì)條件下，也表現(xiàn)出高容量（0.3 C時985 mAh g^-1）和良好的容量保持能力。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者在原子水平上研究了吸附劑與LiPSs之間的內(nèi)在界面相互作用機制。通過計算LiPSs與FCSe和裸NC之間的結(jié)合能和原子結(jié)構(gòu)，在所有的鋰化階段FCSe都比裸露NC具有更高的結(jié)合能（E_b）。

特別是，在(001)晶格平面上，F(xiàn)CSe為Li₂S₈提供了極高的-8.54 eV的E_b，比未修飾NC（-2.42 eV）的三倍多。

不同鋰化階段（Li₂S、Li₂S₂、Li₂S₄、Li₂S₆、Li₂S₈和S₈）下，優(yōu)化后的LiPSs吸附構(gòu)型，同時存在多個吸附位點，通過Fe/Co-S和Li-Se鍵對LiPSs進行強吸附，使3DIO FCSe-QDs@NC復(fù)合材料具有作為高效硫宿主的巨大潛力。

需注意，硫加載后3D有序的多孔結(jié)構(gòu)保持良好，EDS元素映射顯示硫分布均勻，沒有明顯的顆粒團聚。S/FCSe-QDs@NC和S/3DIO NC電極的透明電解質(zhì)在30 min內(nèi)迅速變黃，這是由于電極表面的LiPSs溢出并擴散到電解質(zhì)中。

Dual-Functional Lithiophilic/Sulfiphilic Binary-Metal Selenide Quantum Dots Toward High-Performance Li-S Full Batteries. Nano-Micro Lett., 2023.

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