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【DFT+實驗】Nature子刊：介孔Pt@Pt- skin Pt3Ni CSFWs實現(xiàn)高效ORR

設(shè)計具有可控組成和形貌的鉑（Pt）基納米結(jié)構(gòu)，對于提高其電催化活性很有必要?；诖?，武漢理工大學(xué)劉勇教授和復(fù)旦大學(xué)趙東元院士等人報道了一種具有各向異性的介孔Pt@Pt- skin Pt3Ni核-殼骨架納米線（Pt@Pt-skin Pt₃Ni CSFWs）電催化劑，用于高效的氧還原反應(yīng)（ORR）。

測試發(fā)現(xiàn)，介孔Pt@Pt-薄層Pt3Ni核-殼骨架納米線在0.9 V下表現(xiàn)出6.69 A/mg_Pt和8.42mA/cm²的優(yōu)異質(zhì)量和比活性，并且表現(xiàn)出高穩(wěn)定性，在50000次循環(huán)后活性衰減可忽略不計。

通過對介孔Pt@Pt-skin Pt₃Ni CSFWs的fcc(111) Pt-skin表面上氧吸附能（E_O）進行密度泛函理論(DFT)計算，作者進一步研究了介孔Pt@Pt-skin Pt₃Ni CSFWs表現(xiàn)出的高ORR活性的原因。

通常，適當(dāng)削弱Pt-O結(jié)合強度會導(dǎo)致Pt及其合金具有更好的ORR活性。因此，作者計算了fcc Pt(111)表面的E_O作為應(yīng)變的函數(shù)，其變化范圍從6%（拉伸）到-6%（壓縮）。

此外，超薄Pt納米線芯（~3 nm）的高原子鋸齒狀表面已被證明可以誘導(dǎo)一個應(yīng)力Pt-Pt鍵（~2壓縮應(yīng)變），可以顯著降低ORR的速率決定步驟的反應(yīng)壘，從而提高ORR的比活性。

DFT計算還揭示了壓縮Pt表面原子在Pt₃Ni上的結(jié)合能高于純Pt納米線，可能也是介孔Pt@Pt-skin Pt₃Ni CSFWs具有更高穩(wěn)定性的原因。

Mesoporous Pt@Pt-skin Pt₃Ni core-shell framework nanowire electrocatalyst for efficient oxygen reduction. Nat. Commun., 2023.

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