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?【DFT+實(shí)驗(yàn)】ACS Catalysis：雙功能電催化劑！基于納米棒陣列的分層NiO微球?qū)崿F(xiàn)高效的海水光/電解

隨著世界人口的增加，化石燃料的過(guò)度使用導(dǎo)致了一系列嚴(yán)重的問(wèn)題，因此許多研究人員正在開(kāi)發(fā)高效的技術(shù)，以產(chǎn)生清潔和可再生的能源，這對(duì)未來(lái)的無(wú)碳社至關(guān)重要。水分解生產(chǎn)氫(H₂)是一種生態(tài)友好和可持續(xù)的方法，然而這種方法在真正大規(guī)模應(yīng)用中卻面臨幾個(gè)挑戰(zhàn)，包括常用材料(Pt、Ir和Ru)的成本高、可用性低以及新開(kāi)發(fā)材料的穩(wěn)定性差等。因此，開(kāi)發(fā)穩(wěn)定、成本低、具有大表面積和豐富本征活性位點(diǎn)的析氧/析氫反應(yīng)(OER/HER)催化劑是一種很有前景的方法，但只有少數(shù)催化劑能夠在同一電解質(zhì)中同時(shí)具有優(yōu)異的HER和OER性能。

基于此，伊朗謝里夫理工大學(xué)Alireza Z. Moshfegh和成均館大學(xué)Hyoyoung Lee(共同通訊)等人通過(guò)形態(tài)工程制備了基于納米棒陣列的層次NiO微球(NRAHM-NiO)催化劑，該催化劑可以實(shí)現(xiàn)高選擇性的海水電解以及抗氯離子氧化。

根據(jù)本文測(cè)試得到的極化曲線可以看出，NRAHM-NiO電催化劑具有優(yōu)異的OER活性(1.0 M KOH+0.5 M NaCl)，在電流密度為100和500 mA cm^-2時(shí)，需要的過(guò)電位分別低至330和540 mV。與IrO₂(400和560 mV)和泡沫Ni(550 mV@100 mA cm^-2)電極相比，NRAHM-NiO的過(guò)電位較小，并且其這一性能也優(yōu)于許多報(bào)道的非貴金屬OER電催化劑(海水電解質(zhì))。

作為比較，本文還繼續(xù)研究了NRAHM-NiO電催化劑在淡水(1 M KOH)，模擬海水(0.5 M NaCl+1 M KOH)，高鹽水(1.0 M NaCl+1 M KOH)和天然海水電解質(zhì)中(1.0 M KOH+natural seawater)中的OER性能。在四種不同的堿性介質(zhì)中，NRAHM-NiO電催化劑在1.0 M KOH中的性能與在其他鹽溶液相比有了顯著的提高，在電流密度分別為100和500 mA cm^-2時(shí)，NRAHM-NiO電催化劑的過(guò)電位低至290 mV和470 mV。令人滿意的是，該催化劑在含鹽電解質(zhì)中的OER性能也非常接近于在1.0 M KOH電解質(zhì)中的OER性能，即使在高鹽水中(1.0 M KOH+1.0 M NaCl)催化劑的催化性能也依舊出色。之后，本文還測(cè)試了NRAHM-NiO和泡沫Ni、Pt/C在模擬海水(1.0 M KOH+0.5 M NaCl)中的HER活性。極化曲線表明，盡管在電流密度分別為100和500 mA cm^-2時(shí)，Pt/C催化劑只需要247和478 mV的最低過(guò)電位，但是NRAHM-NiO也可以分別在266和482 mV的過(guò)電位下達(dá)到相同的電流密度(100和500 mA cm^-2)，遠(yuǎn)低于泡沫Ni的379和821 mV。

然后，本文也測(cè)試了NRAHM-NiO在淡水(1 M KOH)，模擬海水(0.5 M NaCl+1 M KOH)，高鹽水(1.0 M NaCl+1 M KOH)和天然海水電解質(zhì)中(1.0 M KOH+natural seawater)中的HER活性。測(cè)試結(jié)果表明，NRAHM-NiO電催化劑在高鹽電解質(zhì)(1.0 M NaCl)中仍然表現(xiàn)出優(yōu)異的HER活性，在電流密度為100和500 mA cm^-2時(shí)，過(guò)電位分別為291和508 mV，這種良好的性能非常接近于在堿性淡水中的性能(1.0 M KOH，100 mA cm^-2@271 mV，500 mA cm^-2@467 mV)。基于NRAHM-NiO優(yōu)異的HER和OER性能，本文設(shè)計(jì)了基于NRAHM-NiO的全水解雙電極體系，該體系僅需要1.66和2.01 V的小電壓就可以在室溫下達(dá)到100和500 mA cm^-2的電流密度，這種催化活性優(yōu)于Pt/C(-)||Pt/C(+)和Pt/C(-)||IrO₂(+)體系。

重要的是，本文設(shè)計(jì)的體系在連續(xù)電解一周的情況下仍然表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，并且在沒(méi)有任何氯物質(zhì)產(chǎn)生的情況下，其OER達(dá)到~100%的法拉第效率。此外，在商用硅太陽(yáng)能電池的驅(qū)動(dòng)下，以NRHM-NiO催化劑為陰極和陽(yáng)極的集成光解系統(tǒng)在模擬海水中以9.9%的太陽(yáng)能-氫能效率自發(fā)高效地產(chǎn)生了H₂和O₂。

綜上所述，本研究利用一種簡(jiǎn)單、環(huán)保和經(jīng)濟(jì)的技術(shù)成功制備了基于納米棒陣列的分層NiO微球，可以作為一種高效的無(wú)粘合劑的HER/OER雙功能電催化劑，用于淡水/海水(模擬/天然)電解。該催化劑得益于高度多孔的分層海膽狀結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的親水性以及催化劑與基底之間的強(qiáng)結(jié)合力等一系列優(yōu)勢(shì)而具有較高的ECSA、優(yōu)異的電子動(dòng)力學(xué)、高密度的活性位點(diǎn)、快速的氣體釋放能力、優(yōu)異的穩(wěn)定性和耐腐蝕性，這也使得其在在淡水、模擬海水、以及堿性條件下的天然海水中展現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。

此外，通過(guò)深入的理論計(jì)算分析，本文的NRAHM-NiO電極對(duì)在海水中的OER具有優(yōu)越的選擇性，氯離子電氧化反應(yīng)被完全抑制?；谏鲜鲅芯拷Y(jié)果可以得知，本文的策略為經(jīng)濟(jì)高效地合成雙功能電催化劑提供了一條新途徑，并為真正潛在的大規(guī)模綠色氫技術(shù)以及僅抑制氯離子電氧化反應(yīng)的電化學(xué)系統(tǒng)提供了設(shè)計(jì)思路。

Nanorod Array-Based Hierarchical NiO Microspheres as a Bifunctional Electrocatalyst for a Selective and Corrosion-Resistance Seawater Photo/Electrolysis System, ACS Catalysis, 2023.

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