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四單位聯(lián)合JACS：合理設(shè)計(jì)Pt1Pd單原子合金催化劑中電子定位實(shí)現(xiàn)高性能Li-O2電池

鋰-氧化物電池（LOB）因其超高的理論能量密度而被認(rèn)為是最有前途的儲(chǔ)能設(shè)備之一，但它們?cè)诜烹姾统潆娺^(guò)程中面臨著正極氧化還原動(dòng)力學(xué)緩慢的關(guān)鍵問(wèn)題。

在此，北京大學(xué)郭少軍，清華大學(xué)王定勝，北京理工大學(xué)李紅博，上海交通大學(xué)杲祥文等人報(bào)告了一種直接制造單原子合金（Pt1Pd）的策略，該策略可大大提高 LOB 的性能。結(jié)果顯示，在 0.5 A g^-1 的電流密度下，Pt1Pd 具有 0.69 V 的超低過(guò)電位，并顯示出超強(qiáng)的耐循環(huán)性。

實(shí)驗(yàn)和 DFT 結(jié)果系統(tǒng)地揭示了 Pt1Pd 合金中的單原子鉑位點(diǎn)可以有效地充當(dāng)電子供體，增強(qiáng) O₂/Li₂O₂ 陽(yáng)離子的活化，從而加速 ORR 和 OER 動(dòng)力學(xué)，同時(shí)加速 Li₂O₂ 的可逆形成和分解。

圖1. 基于Pt₁Pd的LOB的電化學(xué)性能

總之，該工作通過(guò)一步合成法合成了定義明確的Pt1Pd。基于 Pt1Pd 的 LOB 表現(xiàn)出前所未有的低極化（ORR 過(guò)電位，0.20 V；OER 過(guò)電位，0.49 V）和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（最多可循環(huán) 150 次），有限容量為 1000 mAh g^-1。該種 LOB 的整體性能優(yōu)于之前報(bào)道的催化劑。

理論和實(shí)驗(yàn)結(jié)果都表明，Pt1Pd 合金具有強(qiáng) Pt-Pd 共價(jià)鍵導(dǎo)致的電子局域性。這有利于平衡 Li₂O₂ 形成/氧化的化學(xué)反應(yīng)，從而加速 OER 和 ORR 動(dòng)力學(xué)。因此，該工作提出的具有精確調(diào)節(jié)的正極反應(yīng)途徑的單原子合金電催化劑的策略可應(yīng)用于開(kāi)發(fā)高性能 LOB，并可擴(kuò)展到其他能量轉(zhuǎn)換/存儲(chǔ)系統(tǒng)。

圖2. DFT計(jì)算

Electron Localization in Rationally Designed Pt1Pd Single-Atom Alloy Catalyst Enables High-Performance Li–O2 Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c12734

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