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邱介山/姜魯華/周新Nano Energy：優(yōu)化多孔鈉鎢青銅中W-d能帶結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)類Pt和寬pH氫析出

由可再生能源(如風(fēng)能和太陽能)驅(qū)動(dòng)的電催化水分解符合可持續(xù)和可擴(kuò)展的綠色制氫的要求，因此近年來受到了極大的關(guān)注。高效、規(guī)?；茪涞年P(guān)鍵是開發(fā)高性能、穩(wěn)定的析氫反應(yīng)(HER)電催化劑。此外，對(duì)于實(shí)際的水分解應(yīng)用，使用在寬pH范圍內(nèi)具有優(yōu)越的效能和穩(wěn)定性的HER電催化劑可以滿足各種電解槽與不同電解質(zhì)一起工作的需要。

目前，貴金屬基材料(如Pt、Ir和Ru)是具有高效能的寬pH HER材料，但是其高成本、有限的儲(chǔ)量和較差的電化學(xué)穩(wěn)定性極大地阻礙了它們的實(shí)際應(yīng)用。因此，設(shè)計(jì)具有高HER活性和穩(wěn)定性的pH通用非貴金屬電催化劑是非常必要和迫切的。

近日，北京化工大學(xué)邱介山、青島科技大學(xué)姜魯華和大連大學(xué)周新等首先通過密度泛函理論(DFT)計(jì)算發(fā)現(xiàn)W-5d能帶中心與電催化劑活性之間存在線性關(guān)系，提出了d能帶中心作為電催化劑活性描述符。在此指導(dǎo)下，設(shè)計(jì)并制備了一系列堿金屬鎢青銅M_xWO₃(M=Na、K、Rb和Cs，0<x<1)，并探索了它們?cè)趯抪H值范圍內(nèi)催化HER的潛在應(yīng)用。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，最優(yōu)的Na_xWO₃具有獨(dú)特的多孔八面體結(jié)構(gòu)，在酸性海水、堿性海水和中性海水中達(dá)到10 mA cm^?2電流密度所需的HER過電位分別為37、48和226 mV，在寬pH范圍內(nèi)具有類似Pt的電催化活性，優(yōu)于大多數(shù)已報(bào)道的非貴金屬催化劑。

結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算，Na_xWO₃多孔八面體在寬pH值條件下具有較高的HER活性可歸因于以下原因: 1.Na的引入使WO₃的電子結(jié)構(gòu)發(fā)生了實(shí)質(zhì)性的變化，使得Na_xWO₃具有金屬特性，從而賦予其快速電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)；2.Na_xWO₃優(yōu)化了H₂O吸附/解離能和H*/OH*物種的穩(wěn)定，降低了反應(yīng)能壘；3.Na_xWO₃中(001)表面的W位點(diǎn)上也有一個(gè)合適的ΔG_H*，賦予其較高的內(nèi)在HER活性；4.Na_xWO₃獨(dú)特的多孔八面體結(jié)構(gòu)不僅提供了大量的活性位點(diǎn)，而且促進(jìn)了HER的氣/液傳質(zhì)并提高了有效的表面利用率。

總之，Na的引入導(dǎo)致WO₃的原子和電子結(jié)構(gòu)的綜合調(diào)控，從而使得Na_xWO₃多孔八面體具有高的寬pH值HER活性。

Optimized W-d band configuration in porous sodium tungsten bronze octahedron enabling Pt-like and wide-pH hydrogen evolution. Nano Energy, 2024. DOI: 10.1016/j.nanoen.2024.109442

原創(chuàng)文章，作者：Jenny（小琦），如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/03/22/059c79a598/

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