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?江漢大學王德宇A(yù)ngew：FSI?通過原位構(gòu)建實現(xiàn)自修復SEI

鋰金屬負極上的固體電解質(zhì)相（SEI）在運行過程中往往會破裂并發(fā)生重構(gòu)，從而導致鋰金屬電池衰減加速。值得注意的是，具有自修復特性的 SEI有助于穩(wěn)定鋰/電解質(zhì)界面。然而，將修復劑均勻固定在負極上仍是一項具有挑戰(zhàn)性的任務(wù)。

在此，江漢大學王德宇團隊利用雙（氟磺酰）亞胺（FSI^–）陰離子的顯著成膜特性和乙烯基的光聚合特性，將離子液體 1-乙烯基-3-甲基咪唑鎓雙（氟磺酰）亞胺（VMI-FSI）與聚環(huán)氧乙烷（PEO）交聯(lián)，形成了一層由FSI^–基團作為修復劑的自修復膜。當其遇到金屬鋰時，F(xiàn)SI^–基團會化學分解成 LiF 和 Li₃N，從而在鋰金屬表面形成 SEI并修復鋰枝晶裂縫中的 SEI。

此外，從修復膜中交換出的 FSI^– 陰離子通過電化學分解生成無機鹽，從而強化 SEI?；诖耍撦d量為 16.3 mg cm^-2的鈷酸鋰/ Li電池顯示出 183.0 mAh g^-1 的初始放電容量，并可在 3.0~4.5 V vs Li⁺/Li 的電壓范圍內(nèi)可穩(wěn)定運行 500 個循環(huán)且保持率達 81.4%。

圖1. 人工SEI的制備原理圖及循環(huán)過程中鋰金屬負極的SEI演變

總之，該工作以陽離子聚合物為骨架，以 FSI^–陰離子為修復劑，開發(fā)了一種新型自修復人工 SEI （簡稱 V 膜）。具體而言，V 膜是在鋰負極上通過紫外光聚合 PEO 和 VMI-FSI 單體合成。V 薄膜中聚合物陽離子結(jié)合的FSI^–陰離子可與鋰金屬和鋰枝晶發(fā)生反應(yīng)形成豐富的無機化合物（如 LiF 和 Li₃N）。

此外，在循環(huán)過程中緩慢釋放的 FSI^–陰離子可在 V 型膜表面富集，分解成大量無機物，幫助修復破裂的SEI。得益于 V 膜的自修復特性，高正極負載（16.3 mg cm^-2）的Li/鈷酸鋰電池在超過 500 次和 300 次循環(huán)中表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能，在 4.5 V 和 4.6 V vs Li⁺/Li 截止電壓下的容量保持率分別為 81.4% 和 61.4%。因此，該項研究為設(shè)計保護鋰金屬負極的自修復薄膜提供了一種新策略。

圖2. 鈷酸鋰/Li全電池的電池性能

Binding FSI^? to Construct a Self-Healing SEI Film for Li-Metal Batteries by In-situ Crosslinking Vinyl Ionic Liquid, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202402456

原創(chuàng)文章，作者：Jenny（小琦），如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/03/21/bc930883c1/

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