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【DFT+實(shí)驗(yàn)】華南理工蔣仲杰AEM：超薄碳涂層耦合缺陷工程，促進(jìn)RuO2高效穩(wěn)定電催化酸性析氧反應(yīng)

電化學(xué)水分解(EWS)是一種綠色和可再生的氫生成技術(shù)，但由于析氧半反應(yīng)(OER)涉及多個(gè)質(zhì)子-電子耦合反應(yīng)步驟，其廣泛的應(yīng)用在很大程度上被OER的緩慢動(dòng)力學(xué)所阻礙。因此，開發(fā)高效催化劑來驅(qū)動(dòng)OER具有重要意義。

近日，華南理工大學(xué)蔣仲杰課題組利用碳納米管(CNT)負(fù)載、碳涂層和缺陷工程，成功制備出碳納米管負(fù)載的超薄氮摻雜碳包覆富氧空位RuO₂納米顆粒(NC@Vo-RuO₂/CNTs)，顯著提高了RuO₂對(duì)酸性O(shè)ER的催化活性和穩(wěn)定性。

電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)果顯示，在酸性條件下，最優(yōu)的NC@Vo-RuO₂/CNTs-350在10 mA cm^?2電流密度下僅需要170 mV的過電位，其質(zhì)量活性比商業(yè)RuO₂高110倍；并且其顯示出優(yōu)異的穩(wěn)定性，在> 900小時(shí)內(nèi)沒有觀察到明顯的活性損失。

此外，使用NC@V_O-RuO₂/CNTs-350催化劑組裝的電解槽僅需1.45 V的創(chuàng)紀(jì)錄低電池電壓就能產(chǎn)生10 mA cm^?2的電流密度，并且在>1000小時(shí)內(nèi)活性略微降低。還有就是，NC@V_O-RuO₂/CNTs-350在中性和堿性介質(zhì)中對(duì)OER也表現(xiàn)出超高的催化活性和良好的穩(wěn)定性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，NC@Vo-RuO₂/CNTs-350的高催化活性主要是由于NC/CNTs與RuO₂納米顆粒之間的強(qiáng)電子耦合作用，增加了Ru活性中心的氧化狀態(tài)和催化活性，提高了晶格氧和表面Ru在OER過程中的穩(wěn)定性。

此外，氧空位的存在可以增強(qiáng)NC/CNTs與RuO₂NPs之間的電子耦合，進(jìn)而促進(jìn)催化劑的催化活性。因此，這項(xiàng)工作不僅提供了一種具有超高活性和優(yōu)良穩(wěn)定性的新型OER催化劑，而且為未來高性能催化劑的設(shè)計(jì)和合成提供了新的策略。

Ultrathin Carbon Coating and Defect Engineering Promote RuO₂ as an Efficient Catalyst for Acidic Oxygen Evolution Reaction with Super-High Durability. Advanced Energy Materials, 2023.

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/03/15/ff4f721ab7/

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