水系電解液中通常使用具有高還原電位的有機(jī)添加劑來穩(wěn)定鋅負(fù)極，但會(huì)損害安全性和環(huán)境兼容性。提出了高濃度鹽包水電解液來實(shí)現(xiàn)沉積/剝離鋅的高可逆性；然而，它們的高成本和粘度阻礙了它們的實(shí)際應(yīng)用。因此，探索可直接用于穩(wěn)定鋅負(fù)極的低濃度鋅鹽具有重要意義。
在此，香港城市大學(xué)支春義團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種不對稱陰離子基團(tuán)雙(二氟甲磺酰基)(三氟甲磺?；?亞胺(DFTFSI-)基新型鋅鹽Zn(DFTFSI)2，以獲得高離子電導(dǎo)率和高度穩(wěn)定的無枝晶鋅負(fù)極。研究表明，Zn2+溶劑化層和內(nèi)亥姆霍茲平面中的DFTFSI–會(huì)優(yōu)先被還原，構(gòu)建層狀結(jié)構(gòu)的SEI，抑制析氫和副反應(yīng)。
因此，本文采用1 M Zn(DFTFSI)2水系電解質(zhì)的Zn-Zn對稱電池可提供超過2500小時(shí)的超長循環(huán)壽命。Zn||Br2電池還具有超過1200次循環(huán)的長壽命，庫侖效率約為99.8%，容量保持率高達(dá)92.5%。此外，高面積容量Zn||Br2電池 (~5.6 mAh·cm-2)可穩(wěn)定循環(huán)超過320個(gè)周期，初始容量保留率為95.3%。
總之，該工作開發(fā)了一種具有獨(dú)特設(shè)計(jì)的不對稱陰離子分子結(jié)構(gòu)的新型鋅鹽Zn(DFTFSI)2，用于無枝晶和長壽命的水系鋅電池。在Zn2+溶劑化鞘層中的DFTFSI–和Zn(DFTFSI)2電解質(zhì)的內(nèi)部亥姆霍茲會(huì)被優(yōu)先分解，并有助于在Zn負(fù)極上形成堅(jiān)固的層狀結(jié)構(gòu)SEI。使用該新型無添加劑低濃度水溶液電解質(zhì)（1 M Zn(DFTFSI)2）, Zn||Zn電池可以抑制＞90%的氫釋放，并表現(xiàn)出2500小時(shí)的長期循環(huán)穩(wěn)定性。
此外，具有挑戰(zhàn)性的含有1 M Zn(DFTFSI)2的Zn||Br2電池系統(tǒng)提供1200次循環(huán)的高可變性，保持~92.5%的初始容量，庫侖效率為~99.8%。因此，該工作為開發(fā)先進(jìn)的電解質(zhì)通過功能陰離子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)到實(shí)用的水系鋅電池開辟了一條道路。
Asymmetric Anion Zinc Salt Derived Solid Electrolyte Interphase Enabled Long-Lifespan Aqueous Zinc Bromine Batteries， Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202319125
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