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研究背景

隨著科學(xué)技術(shù)的進(jìn)步科學(xué)家對于多元素材料在納米尺度下的混合行為引起了越來越多的關(guān)注。多元素材料在各種領(lǐng)域中具有廣泛的應(yīng)用，包括催化、結(jié)構(gòu)材料、光電器件等。這些材料中的元素之間的混合行為對材料的性能具有重要影響。然而，在納米尺度下，多元素材料的混合行為常常與其在體塊尺度下不同，這引發(fā)了科學(xué)家們的興趣和探索?；旌闲袨橹傅氖遣煌卦诓牧现械南嗷シ植己拖嗷プ饔梅绞?。在傳統(tǒng)的體塊材料中，多元素材料的混合行為通?？梢酝ㄟ^體相圖來預(yù)測和理解。然而，當(dāng)材料尺寸縮小到納米尺度時(shí)，由于表面效應(yīng)等因素的影響，多元素材料的混合行為往往會(huì)發(fā)生變化，體相圖可能不再適用。因此，科學(xué)家們需要深入了解在納米尺度下多元素材料的混合行為，以便更好地設(shè)計(jì)和控制這些材料的性能。

成果簡介

鑒于此，加州大學(xué)伯克利分校楊培東教授等人利用各種技術(shù)手段，如電子顯微鏡分析、理論計(jì)算等，探究了納米尺度下多元素材料的混合行為。他們制備了不同尺寸和組成的納米顆粒，并對其進(jìn)行了詳盡的表征和分析，以揭示其中的混合機(jī)制和規(guī)律。本研究解決了在納米尺度下多元素材料的混合行為問題。具體來說，研究人員探究了Au和Rh兩種不相溶元素在不同尺寸和組成的納米顆粒中的混合行為，并發(fā)現(xiàn)了一種從不混溶到混溶的轉(zhuǎn)變現(xiàn)象，以上成果以“Complete miscibility of immiscible elements at the nanometre scale”為題刊發(fā)在Nature Nanotechnology上，并引起了廣泛的關(guān)注。

圖文導(dǎo)讀

圖1展示了研究所得的關(guān)于Au-Rh納米顆粒的重要信息。首先，圖1a展示了Au-Rh二元系統(tǒng)的體相圖，說明了兩種元素在較低溫度下會(huì)分離成兩個(gè)幾乎是一元的相。然后，圖1b呈現(xiàn)了Au金屬和Rh金屬的晶體結(jié)構(gòu)，顯示了它們都是面心立方晶體。接著，圖1c說明了利用高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）可以區(qū)分Au和Rh元素，因?yàn)槠鋱D像強(qiáng)度與原子序數(shù)成正比。這對于觀察納米顆粒中Au和Rh的分布和結(jié)構(gòu)至關(guān)重要。接下來的圖1d和e展示了直徑大于4 nm的Au-Rh納米顆粒的HAADF-STEM圖像和能譜分析結(jié)果。

這些結(jié)果表明，在較大尺寸的納米顆粒中，Au和Rh會(huì)分成兩個(gè)領(lǐng)域，即出現(xiàn)相分離現(xiàn)象。而圖1f顯示了直徑從4到1 nm的Au0.5Rh0.5納米顆粒的HAADF-STEM圖像。在這一尺寸范圍內(nèi)，界面逐漸變得模糊，并最終在小于1.8 nm的顆粒中消失，表明Au和Rh開始完全混溶。最后，圖1g提供了一個(gè)示意圖，說明了Au-Rh納米顆粒從相分離到合金的轉(zhuǎn)變過程。這張圖揭示了納米顆粒尺寸對Au和Rh混溶性質(zhì)的重要影響，為理解納米材料的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)提供了重要線索。

圖1. 金Au和銠Rh之間尺寸依賴的混溶關(guān)系概述

為了進(jìn)一步了解尺寸效應(yīng)對Au和Rh納米顆粒的影響，研究人員在圖2中系統(tǒng)合成并研究了具有五種不同組成的Au-Rh納米顆粒。這五種納米顆粒的平均組成分別為Au0.15Rh0.85、Au0.3Rh0.7、Au0.5Rh0.5、Au0.7Rh0.3和Au0.85Rh0.15。對于這五個(gè)樣品集，Au和Rh的混合行為在很大程度上取決于顆粒的組成和尺寸。當(dāng)顆粒組成在30-70% Au的范圍內(nèi)時(shí)，顆粒通常在尺寸從4到1納米變化時(shí)表現(xiàn)出從異源結(jié)構(gòu)到中間和合金化的轉(zhuǎn)變。具體來說，大約4納米的納米顆粒顯示出異源結(jié)構(gòu)狀態(tài)，其中可以清晰觀察到Au和Rh之間的尖銳界面。

與之相反，約1.6納米的納米顆粒呈現(xiàn)出合金結(jié)構(gòu)，表現(xiàn)為界面的消失和STEM圖像中均勻?qū)Ρ榷鹊淖C據(jù)。在異源結(jié)構(gòu)和合金結(jié)構(gòu)之間的尺寸范圍內(nèi)，納米顆粒表現(xiàn)出中間結(jié)構(gòu)，其中Au或Rh在單個(gè)納米顆粒中形成多個(gè)領(lǐng)域，相界面不太明顯。與這些納米顆粒相比，組成為15% Au或85% Au的納米顆粒中沒有觀察到尺寸依賴的轉(zhuǎn)變，Au和Rh可以在整個(gè)4-1納米范圍內(nèi)合金化。圖中通過HAADF-STEM圖像和線掃描分析展示了不同混合狀態(tài)之間的轉(zhuǎn)變。線掃描剖面顯示了異源結(jié)構(gòu)顆粒界面處的分離，中間結(jié)構(gòu)顆粒中富含Au的亮色原子柱的隨機(jī)分布，以及合金結(jié)構(gòu)顆粒中原子柱強(qiáng)度的均勻分布。

圖2. 在納米和團(tuán)簇長度尺度上，縮小Au和Rh之間的混溶差距

為了進(jìn)一步量化評估Au和Rh之間的相分離到合金轉(zhuǎn)變，研究者對納米顆粒中Au和Rh的混合狀態(tài)進(jìn)行了分析。圖3包括了幾個(gè)部分的結(jié)果：a）展示了尺寸從4到1納米的Au0.5Rh0.5納米顆粒的尺寸依賴相分離過程。底部行顯示了納米顆粒中的Au領(lǐng)域，并顯示了相應(yīng)的圖像分析結(jié)果。頂部行顯示了突出顯示的Au領(lǐng)域的HAADF-STEM圖像，b）展示了Au0.5Rh0.5納米顆粒中Au領(lǐng)域數(shù)量和橫截面積與納米顆粒尺寸的相關(guān)性，c）展示了尺寸約為3納米的納米顆粒中Au和Rh之間的組成依賴相分離行為。

從圖3中得到的結(jié)果表明，Au和Rh之間的相分離到合金轉(zhuǎn)變受到納米顆粒尺寸和組成的顯著影響。隨著納米顆粒尺寸的減小，混合狀態(tài)發(fā)生了變化，從相分離逐漸過渡到合金化。具體來說，當(dāng)納米顆粒處于一定組成范圍內(nèi)時(shí)，會(huì)出現(xiàn)從異源結(jié)構(gòu)到中間結(jié)構(gòu)再到合金結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變。這種轉(zhuǎn)變過程在不同組成的納米顆粒中都能觀察到，并且轉(zhuǎn)變區(qū)域的范圍隨著組成的變化而不同。定量分析結(jié)果支持了這一結(jié)論，并指出了中間狀態(tài)出現(xiàn)的尺寸范圍。

圖3. 顆粒尺寸和組成，對Au和Rh之間相分離行為的影響

為了綜合了解Au-Rh納米顆粒的尺寸相關(guān)相圖，作者在圖4展示了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn)，分別代表了合金化、中間結(jié)構(gòu)和異源結(jié)構(gòu)納米顆粒，分別用藍(lán)色圓形、紅色方形和綠色三角形表示。相比于Au-Rh的大尺度相圖中的混溶間隙，作者觀察到在子4納米的Au-Rh顆粒中這個(gè)間隙被縮小，而在子2納米的尺寸范圍內(nèi)，這個(gè)間隙可以貫穿整個(gè)組成范圍。隨著顆粒尺寸的減小，作者觀察到Au-Rh納米顆粒從異源結(jié)構(gòu)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)橹虚g結(jié)構(gòu)和合金化，不同組成的實(shí)際轉(zhuǎn)變發(fā)生在不同的尺寸區(qū)域。此外，作者發(fā)現(xiàn)Au/Rh比例越接近等摩爾值，所需的顆粒尺寸越小。

研究結(jié)果表明，表面效應(yīng)的增加是導(dǎo)致熱力學(xué)行為變化的主要因素。因此，通過綜合分析，作者可以更好地理解納米顆粒尺寸對Au-Rh相行為的影響。在圖中，作者基于對較小元素領(lǐng)域的定量分析，繪制了Au-Rh的相圖，并標(biāo)注了不同結(jié)構(gòu)狀態(tài)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn)。這些數(shù)據(jù)點(diǎn)有助于揭示納米顆粒中的相分離和合金化轉(zhuǎn)變過程，以及這些轉(zhuǎn)變在不同尺寸和組成條件下的發(fā)生規(guī)律。此外，相圖的繪制使作者能夠直觀地比較實(shí)驗(yàn)結(jié)果與Au-Rh的大尺度相圖之間的差異，從而更好地理解納米尺度下的相行為。

圖4. 在納米和團(tuán)簇長度尺度下，實(shí)驗(yàn)Au–Rh相圖及其與Au–Rh之間的整體混溶間隙

在圖5中研究人員進(jìn)行了對Au-Rh納米顆粒的理論相圖分析。為了理解不相容元素在納米尺度下的相分離行為，他們開發(fā)了模型來考慮顆粒尺寸、組成和可用吸附物對混溶性的影響。該圖分為兩個(gè)部分，分別展示了在真空環(huán)境（圖5a）和考慮表面鈍化效應(yīng)的情況下（圖5b），Au-Rh納米顆粒的理論相圖。在圖5a中，黃色區(qū)域代表核-殼結(jié)構(gòu)，暗藍(lán)色區(qū)域代表合金結(jié)構(gòu)。該相圖表明，在真空環(huán)境中，Au-Rh顆粒傾向于形成核-殼結(jié)構(gòu)，其中Au富集在表面。而在圖5b中，紅色區(qū)域代表異源結(jié)構(gòu)，暗藍(lán)色區(qū)域代表合金結(jié)構(gòu)?？紤]到表面鈍化效應(yīng)后，Au-Rh顆粒的理論相圖顯示出了不同的特征，表明表面鈍化可以導(dǎo)致從核-殼結(jié)構(gòu)向異源結(jié)構(gòu)或合金結(jié)構(gòu)的相變。通過這些理論相圖的分析，研究人員得出結(jié)論，表面環(huán)境對于納米顆粒的熱力學(xué)行為具有重要影響，尤其是在納米尺度下，表面效應(yīng)對混溶性的影響顯著增強(qiáng)。

圖5. Au-Rh納米粒子熱力學(xué)構(gòu)型的理論相圖

總結(jié)展望

本研究通過系統(tǒng)探索金（Au）和銠（Rh）在納米顆粒中的相分離行為，為作者理解多元素納米材料的熱力學(xué)性質(zhì)提供了深刻的科學(xué)啟示。在傳統(tǒng)大尺寸范圍內(nèi)，Au和Rh在材料中的不相容性很高，但通過將這些材料縮小到納米尺度，研究人員發(fā)現(xiàn)其混溶關(guān)系從不相溶轉(zhuǎn)變?yōu)橥耆辖鸹?。這一現(xiàn)象突破了傳統(tǒng)材料科學(xué)對于相圖在納米尺度是否適用的認(rèn)知，強(qiáng)調(diào)了納米尺度效應(yīng)在材料性質(zhì)上的重要性。

文獻(xiàn)信息

Chen, PC., Gao, M., McCandler, C.A. et al. Complete miscibility of immiscible elements at the nanometre scale. Nat. Nanotechnol. (2024). 10.1038/s41565-024-01626-0.

原創(chuàng)文章，作者：Jenny（小琦），如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/03/12/9e1194e09d/

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