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鈣鈦礦氧化物(結(jié)構(gòu)式：ABO₃)是一類重要的功能性氧化物，由于其優(yōu)異的氧化還原性能，在解決能源儲存、化學(xué)生產(chǎn)和污染物降解的過程中得到了廣泛的應(yīng)用。目前主要認(rèn)為B位過渡金屬是決定這些氧化物整體性能的主要活性中心，最近的一些報道進一步發(fā)展了這種機制，即B-O氧化還原影響許多過程中的反應(yīng)動力學(xué)和選擇性，例如化學(xué)循環(huán)甲烷轉(zhuǎn)化和通過Mars-van Krevelen (MvK)機制進行的反應(yīng)，強調(diào)晶格氧的重要作用。然而ABO₃中結(jié)構(gòu)和元素的不同特征，精確控制氧活性仍然具有挑戰(zhàn)性。

三單位聯(lián)合ACS Catal.: 結(jié)構(gòu)畸變起大作用！通過傾斜FeO6以調(diào)節(jié)氧活度用于甲烷干重整

基于此，中科院大連化物所王曉東、西北大學(xué)朱燕燕和大連理工大學(xué)蔣博等設(shè)計了一系列具有LaFe_0.8M_0.2O₃ (M=Al、Ga、Fe和Sc)組成的模型催化劑，旨在闡明結(jié)構(gòu)畸變在調(diào)節(jié)晶格中的功能作用。用氧化還原惰性Al³⁺、Ga³⁺和 Sc³⁺取代 Fe³⁺陽離子能夠消除氧空位、外來氧化還原活性陽離子和Fe價態(tài)變化。結(jié)合實驗結(jié)果和DFT計算驗證了FeO₆八面體的傾斜度而不是Fe-O鍵長在調(diào)節(jié)氧活性中起主要作用。

通過摻雜具有較小半徑的氧化還原惰性陽離子(Sc³⁺ > Fe³⁺ > Ga³⁺ > Al³⁺)來減少八面體傾斜可以大大增強Fe-O鍵共價鍵并降低氧空位形成能。這不僅有助于反應(yīng)物的活化，而且還加速了氧的流動性。因此，具有最小FeO₆八面體傾斜(6.6°傾斜)的LaFe_0.8 Al_0.2O₃表現(xiàn)出比LaFe_0.8Sc_0.2O₃(9.5°傾斜)高70％的優(yōu)異合成氣生產(chǎn)率，同時具有更好的CO₂用于甲烷化學(xué)循環(huán)干重整的轉(zhuǎn)化。這一發(fā)現(xiàn)不僅提供了對晶格氧活化機制的基本理解，而且突出了局部結(jié)構(gòu)變形對調(diào)節(jié)氧化還原催化劑活性的影響，為設(shè)計用于特定催化反應(yīng)的先進催化劑提供了有意義的指導(dǎo)。

Oxygen Activity Tuning via FeO₆ Octahedral Tilting in Perovskite Ferrites for Chemical Looping Dry Reforming of Methane. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c00920

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