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【機器學習+材料】npj Comput. Mater.：利用深度學習模型解釋材料中結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系

成果簡介

材料科學領(lǐng)域的核心是利用經(jīng)驗和理論來探索具有特定性質(zhì)材料的成分和結(jié)構(gòu)，并隨后通過實驗進行驗證。但材料的研發(fā)是一項耗時的工作，往往依賴于偶然發(fā)現(xiàn)。目前在材料研究中使用的深度學習（DL）模型理解結(jié)構(gòu)與材料特性之間的關(guān)系方面存在一定的局限性。為了解決這些局限性，北陸先端科學技術(shù)大學院Hieu-Chi Dam等人提出了一種可解釋的深度學習架構(gòu)，結(jié)合了注意力機制來預(yù)測材料屬性并深入了解其結(jié)構(gòu)與屬性之間的關(guān)系，通過預(yù)測材料特性并明確識別相應(yīng)結(jié)構(gòu)中的關(guān)鍵特征，在加速材料設(shè)計方面顯示出巨大潛力。

研究亮點

1.本文提出了一種可解釋的自洽注意力神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（SCANN）架構(gòu)預(yù)測材料屬性并深入了解其結(jié)構(gòu)與屬性之間的關(guān)系。

2.本研究使用兩個著名的數(shù)據(jù)集（QM9和Materials Project數(shù)據(jù)集）以及三個內(nèi)部開發(fā)的計算材料數(shù)據(jù)集對所提出的架構(gòu)進行了評估。訓練-驗證-測試集的結(jié)果證實所提出的DL架構(gòu)具有很強的預(yù)測能力，可與當前最先進的模型相媲美。

3.基于第一原理計算的驗證表明，在解釋與物理性質(zhì)有關(guān)的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系時，原子局部結(jié)構(gòu)對材料結(jié)構(gòu)表示的關(guān)注程度至關(guān)重要，包括分子軌道能和晶體的形成能。

深度學習方法

本研究采用DL架構(gòu)下的SCANN和其他深度學習模型用于材料數(shù)據(jù)集分析，每個模型都在具有不同目標特性的不同數(shù)據(jù)集上獨立訓練，目的是評估架構(gòu)在預(yù)測目標特性方面的性能，以及它在五個分子和晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)集上提供有關(guān)結(jié)構(gòu)-特性關(guān)系的信息能力。在數(shù)據(jù)集中的性質(zhì)來源于第一性原理計算，并將數(shù)據(jù)以80:10:10的比例進行訓練-驗證-測試分割，然后在訓練集上訓練模型，并對其進行優(yōu)化，在驗證集上采用平均絕對誤差（MAE）評價測試集上的目標特性。

圖文導(dǎo)讀

圖1 局部結(jié)構(gòu)和材料結(jié)構(gòu)的圖示

圖2 SCANN架構(gòu)的全面描述

SCANN專注于用學習的權(quán)重從原子的局部結(jié)構(gòu)中表示材料結(jié)構(gòu)，其關(guān)鍵是將遞歸注意力應(yīng)用于相鄰的局部結(jié)構(gòu)（如圖1a所示），然后將其組合表示材料結(jié)構(gòu)的整體。這種方法可以通過對來自其他局部結(jié)構(gòu)的注意力得分求和來測量應(yīng)該給予局部結(jié)構(gòu)的注意力（GA得分）（如圖1b所示）。SCANN架構(gòu)的設(shè)計包含完全連接層，是為了捕捉其表示和屬性之間非線性關(guān)系。此外，從全局注意力獲得的局部結(jié)構(gòu)有助于理解材料結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系的關(guān)系（SCANN架構(gòu)全面描述如圖2）。

表1 評估實驗中使用的數(shù)據(jù)集匯總

本文使用QM9和MP 2018.6.1版數(shù)據(jù)集（如表1），通過與七個DL模型的比較，評估了SCANN模型的預(yù)測性。SCANN模型的可解釋性是通過對比局部結(jié)構(gòu)的學習GA分數(shù)與第一性原理計算的相應(yīng)結(jié)果之間的關(guān)系來評估的。結(jié)果表明，SCANN模型能夠在四種情況下提供有關(guān)材料結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系的有價值信息：局部結(jié)構(gòu)和HOMO/LUMO分子軌道、變形能量ΔU和鉑/石墨烯結(jié)構(gòu)的變形以及產(chǎn)生SmFe₁₂基化合物的晶體形成能和取代原子的種類與位置。

表2 使用QM9數(shù)據(jù)集預(yù)測五種物理性質(zhì)的SCANN、SCANN+和其他六種DL模型的比較評估。

表3 SCANN和其他四個DL模型在MP 2018.6.1數(shù)據(jù)集上預(yù)測兩種物理性質(zhì)的比較評估

表2顯示了從SCANN模型五次訓練中獲得的平均MAE分數(shù)，以及QM9數(shù)據(jù)集上不同模型的MAE分數(shù)。ALIGNN的性能優(yōu)于其他模型，相比之下，SCANN模型的MAE是ALIGNN模型的2到2.5倍。SCANN模型在MP 2018.6.1數(shù)據(jù)集上的預(yù)測結(jié)果詳見表3，結(jié)果與QM9數(shù)據(jù)集的類似，ALIGNN模型產(chǎn)生了最高的預(yù)測精度。同時，用于預(yù)測形成能（ΔE）和帶隙（Eg）的SCANN模型的MAE分別達到29meV atom^?1和260meV。為了提高對分子或晶體幾何結(jié)構(gòu)的描述性，本文開發(fā)了另一個版本的SCANN，即SCANN⁺，SCANN⁺模型在預(yù)測對分子或晶體的幾何結(jié)構(gòu)的電子性質(zhì)方面優(yōu)于除ALIGNN模型外的所有其他模型（表2和表3）。然而，由于訓練階段數(shù)據(jù)集劃分存在不準確，可能會引入了更高的維度，導(dǎo)致模型帶來偏差，進而阻礙對結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系的清晰理解，因此本文將其作為研究的主要目標。

圖3 QM9數(shù)據(jù)集中分子結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系的可視化

對于QM9數(shù)據(jù)集中的小分子，SCANN模型證明了所獲得局部結(jié)構(gòu)的GA分數(shù)與通過DFT計算獲得的分子軌道結(jié)果之間的顯著對應(yīng)性。圖3顯示了局部結(jié)構(gòu)的GA分數(shù)與從四個分子的DFT計算中獲得的HOMO/LUMO軌道之間的比較。值得注意的是，二甲基丁二烯分子局部結(jié)構(gòu)的GA分數(shù)和HOMO軌道之間的對應(yīng)關(guān)系比較明顯（如圖），胸腺嘧啶分子局部結(jié)構(gòu)的HOMO軌道和GA分數(shù)之間的對應(yīng)關(guān)系也比較明顯（圖3b），丙烯酸甲酯和富馬酸二甲酯局部結(jié)構(gòu)的LUMO軌道和GA分數(shù)之間存在明顯的對應(yīng)關(guān)系（圖3c，d）。進一步說明了SCANN模型的注意力分數(shù)為解釋分子的結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系提供了有價值的見解。

圖4 QM9數(shù)據(jù)集中獲得的碳、氮和氧原子位點的GA分數(shù)與分子結(jié)構(gòu)的分子軌道之間的對應(yīng)關(guān)系

對QM9數(shù)據(jù)集中的所有碳、氮和氧原子位點進行統(tǒng)計分析，進一步評估SCANN模型獲得的GA得分。由于原子位點的GA得分標準化為1，因此采用每個分子中sp³-雜化碳原子的平均GA得分來計算相對GA得分。具體而言，與sp²-雜交或sp-雜交的碳位點相比，sp³-雜交的碳位置具有較低的影響（圖4a），這與元素的電負性和鍵合特性一致。相反，LUMO能量的GA分數(shù)在三個元素之間沒有顯著差異，這一觀察結(jié)果與未占據(jù)軌道主要影響LUMO能量的理解相同，導(dǎo)致電負性與其對HOMO能量的影響相比差異不明顯（圖4b）。

圖5 富勒烯分子結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系的可視化

為了進一步評估所提出的方法的可解釋性，檢查了富勒烯分子的局部結(jié)構(gòu)的GA分數(shù)和從DFT計算中獲得的分子軌道之間的對應(yīng)關(guān)系。圖5顯示了局部結(jié)構(gòu)的GA分數(shù)與從C₇₀和C₇₂分子的DFT計算中獲得的HOMO和LUMO結(jié)果之間的顯著對應(yīng)關(guān)系。SCANN模型揭示了C₇₀分子的HOMO和局部結(jié)構(gòu)GA分數(shù)之間具有明確對應(yīng)關(guān)系（圖5a），以及LUMO和它們相應(yīng)的GA分數(shù)。此外，C₇₂分子的LUMO和HOMO的形狀與使用SCANN模型獲得局部結(jié)構(gòu)的GA分數(shù)完全對應(yīng)（圖5b）。

圖6 Pt/石墨烯局部結(jié)構(gòu)與結(jié)構(gòu)變形的對應(yīng)關(guān)系可視化

圖6a顯示了通過SCANN模型獲得局部結(jié)構(gòu)的GA分數(shù)，用于預(yù)測包括吸附在石墨烯薄片上Pt的變形能量。對所獲得GA分數(shù)的分析表明，高GA分數(shù)的局部結(jié)構(gòu)具有相對細長的碳-碳鍵（圖6b）。此外，在sp²-雜化鍵合網(wǎng)絡(luò)的平面結(jié)構(gòu)形成凸起時，形成的高局部曲率碳原子獲得了高GA分數(shù)（圖6c）。

圖7 SmFe₁₂基晶體結(jié)構(gòu)局部結(jié)構(gòu)注意事項與穩(wěn)定性的對應(yīng)關(guān)系可視化

隨后，本文通過分析原子位點的GA得分，評估了SCANN模型預(yù)測SmFe₁₂基晶體結(jié)構(gòu)形成能的能力，分析了元素取代對形成能和晶體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的影響。圖7a顯示了使用SCANN模型獲得局部結(jié)構(gòu)的GA分數(shù)預(yù)測SmFe₁₂、SmFe₁₁Mo、SmFe₁₁Co和SmFe₁₁Al的形成能。結(jié)果表明，Mo和Fe取代晶體結(jié)構(gòu)的GA得分相比于Co或Al取代較低，表明在SmFe₁₁Co和SmFe₁₁Al晶體結(jié)構(gòu)的形成能時，Co和A1位點應(yīng)該是中心。隨后，計算每個晶體結(jié)構(gòu)取代位點的GA得分與Fe位點中最小GA得分的比率，并使用DFT計算研究了該比率與結(jié)構(gòu)預(yù)估形成能之間的關(guān)系。圖7b顯示，被單一類型元素取代的晶體結(jié)構(gòu)可分為兩組：一組具有Cu、Zn和Mo取代，另一組具有Al、Ti、Co和Ga取代。通過對比，發(fā)現(xiàn)SCANN模型在估計局部結(jié)構(gòu)的GA分數(shù)方面具有潛力，可以用于分析SmFe₁₂取代的晶體結(jié)構(gòu)及其形成能。

文獻信息

Vu T S, Ha M Q, Nguyen D N, et al. Towards understanding structure–property relations in materials with interpretable deep learning[J]. npj Computational Materials, 2023, 9(1): 215.

https://www.nature.com/articles/s41524-023-01163-9

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