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由可再生電力驅(qū)動的質(zhì)子交換膜水電解(PEMWE)是生產(chǎn)清潔氫燃料最有希望的途徑。PEMWE裝置的大規(guī)模應(yīng)用主要受制于開發(fā)酸性介質(zhì)中析氧反應(yīng)(OER)的高效催化劑。目前，貴金屬氧化物IrO₂被普遍認(rèn)為是酸性O(shè)ER最穩(wěn)定的電催化劑。然而，Ir的嚴(yán)重稀缺和高昂的價格使PEMWE難以達(dá)到可持續(xù)的太瓦級目標(biāo)。目前，人們致力于探索降低酸性O(shè)ER催化劑中Ir負(fù)載量的有效策略，如構(gòu)建Ir金屬團(tuán)簇、異質(zhì)結(jié)構(gòu)以及在合適的載體上沉積Ir物種等。然而，這些策略仍然需要利用相對豐富的Ir物種。因此，開發(fā)高效、耐用、低Ir的酸性O(shè)ER催化劑是一個重大挑戰(zhàn)。

中科大Nature子刊：剖幽析微！揭示單原子距離對鈷氧化物酸性O(shè)ER穩(wěn)定性的影響

近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)曾杰和周仕明等結(jié)合單原子Ir引入的尖晶石Co氧化物的理論和實(shí)驗(yàn)研究，在原子水平上深入理解了雜原子對OER穩(wěn)定性的作用。首先，密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)果表明，Ir單原子的引入可以顯著提高相鄰的Co原子的遷移能，而對最遠(yuǎn)的Co原子的遷移能影響不大。

基于此，研究人員進(jìn)一步研究了相鄰Ir原子間的位置距離效應(yīng)，即Ir-Ir距離對它們之間Co原子穩(wěn)定性的影響。結(jié)果顯示，中間Co原子的穩(wěn)定性不斷增強(qiáng)，直到Ir-Ir距離降低到0.56 nm的極限水平，此時Co原子被兩個Ir原子夾在中間。

隨后，研究人員通過調(diào)節(jié)尖晶石型鈷氧化物中Ir單原子的密度，成功地合成了一系列具有不同Ir-Ir間距的單原子催化劑。電化學(xué)測試進(jìn)一步表明，Ir單原子誘導(dǎo)的穩(wěn)定效應(yīng)與Ir-Ir距離密切相關(guān)。隨著Ir-Ir距離的減小，催化劑在酸性介質(zhì)中的電化學(xué)穩(wěn)定性逐漸提高，同時Co物種的溶解度顯著降低，與理論結(jié)果相符；當(dāng)Ir-Ir距離達(dá)到約0.6 nm時，在10 mA cm_geo^?2電流密度下的長期耐久性測試表明，在pH=1條件下，尖晶石鈷氧化物保持穩(wěn)定，連續(xù)電解60小時后，電位僅有約20 mV的微小增加。

綜上，該項(xiàng)工作不僅在原子水平上深入了解了單個原子的距離效應(yīng)對鈷氧化物催化劑穩(wěn)定性的影響，而且為合理設(shè)計(jì)應(yīng)用于PEMWE的高穩(wěn)定性催化劑提供了指導(dǎo)。

Distance effect of single atoms on stability of cobalt oxide catalysts for acidic oxygen evolution. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-46176-0

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2024/03/10/e1fdf7e031/

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