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充電時(shí)間長(zhǎng)和低溫性能差是當(dāng)下限制鋰電池進(jìn)一步發(fā)展的兩個(gè)關(guān)鍵問題。解決這些問題最有效的方法之一是升級(jí)被稱為鋰電池“血液”的電解液。近日，浙江大學(xué)范修林教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種由小分子組成的有機(jī)溶劑可以大大提高電解液中的離子遷移率，在低至?80°C的溫度下，實(shí)現(xiàn)快速充電和優(yōu)異的電池性能。本文重點(diǎn)介紹了該工作的內(nèi)容。

大多數(shù)的鋰離子電池電解液是由溶解在有機(jī)溶劑中的鋰鹽組成。當(dāng)電解液被注入鋰離子電池的多孔電極時(shí)，它會(huì)迅速充滿孔隙，作為一種介質(zhì)，允許鋰離子從一個(gè)電極傳遞到另一個(gè)電極，但不傳導(dǎo)電子。

當(dāng)鋰鹽溶解在溶劑中時(shí)，它們的晶體結(jié)構(gòu)就會(huì)完全分解。這個(gè)過程部分是由熵驅(qū)動(dòng)的，熵是一種無序的度量：熱力學(xué)第二定律表明當(dāng)鹽中的離子從有序的晶格中釋放出來時(shí)，它們會(huì)變得更加無序。溶解的一個(gè)更大的驅(qū)動(dòng)因素來自焓，焓是一種測(cè)量系統(tǒng)總能量的方法。鋰離子與溶劑分子之間的強(qiáng)電相互作用導(dǎo)致了溶劑化結(jié)構(gòu)的形成，其中一個(gè)中心鋰離子被結(jié)合的溶劑分子包圍。這是一個(gè)熱力學(xué)上有利的過程，因?yàn)樗档土讼到y(tǒng)的焓。

溶劑化結(jié)構(gòu)中的溶劑分子存在各種排列方式，具體方式與電解質(zhì)溶液的濃度有關(guān)。當(dāng)鋰離子與其初級(jí)溶劑化鞘（鋰離子周圍的第一層分子和離子）之間有很強(qiáng)的結(jié)合時(shí)，整個(gè)溶劑化結(jié)構(gòu)在鋰離子的平移運(yùn)動(dòng)過程中不斷移動(dòng)。這被稱為車輛運(yùn)輸（vehicular transport，圖1a)。

圖1. 電池電解液中的離子傳輸機(jī)制

可以認(rèn)為，鋰離子在電池電解質(zhì)中的輸運(yùn)速度與溶劑化結(jié)構(gòu)中的分子和離子的排列密切相關(guān)，而溶劑化結(jié)構(gòu)又受溶劑性質(zhì)和鋰鹽濃度的控制。這樣的模型表明，車輛輸運(yùn)機(jī)制主導(dǎo)的情況下，具有較小溶劑化結(jié)構(gòu)的鋰離子在電解質(zhì)中移動(dòng)得更快，特別是對(duì)于小的溶劑分子和在初級(jí)溶劑化鞘中的分子數(shù)量較低時(shí)。

然而，有時(shí)這種機(jī)制不能單獨(dú)解釋異常高的離子遷移率，例如在水電解質(zhì)中質(zhì)子（氫離子，H⁺）的遷移。質(zhì)子與水溶液中的水分子結(jié)合形成水合氫離子（H₃O⁺），這使得質(zhì)子可以在鄰近的水分子之間傳遞。這種中繼機(jī)制被稱為結(jié)構(gòu)輸運(yùn)（structural transport，圖1b），因?yàn)樗蕾囉谝环N特定的溶劑化結(jié)構(gòu)，使離子能夠在分子之間“跳躍”。在-60°C下，結(jié)構(gòu)輸運(yùn)使水質(zhì)子的離子電導(dǎo)率提高到有機(jī)溶劑中鋰鹽溶液的100倍左右，并解釋了為什么含水電解質(zhì)的電池可以在低至-100°C的溫度下工作。

一般認(rèn)為，液體電解質(zhì)中的鋰離子可以通過車輛或結(jié)構(gòu)機(jī)制，或通過兩者的結(jié)合來運(yùn)輸，這取決于鋰鹽中的離子濃度。例如，高濃度會(huì)激活結(jié)構(gòu)運(yùn)輸機(jī)制。然而，溶劑化結(jié)構(gòu)的大小決定輸運(yùn)機(jī)制的程度通常被忽略了。浙江大學(xué)范修林教授團(tuán)隊(duì)提出，當(dāng)溶劑分子非常小時(shí)，相應(yīng)的微小的溶劑化結(jié)構(gòu)可以實(shí)現(xiàn)一種新型的結(jié)構(gòu)輸運(yùn)。

作者開始他們的研究時(shí)，通過使用分析實(shí)驗(yàn)和計(jì)算模型確定了一個(gè)特別有前途的由鋰鹽溶解在fluoroacetonitrile（FAN）溶劑中形成的電解液。在25℃下，該電解液具有40.3 mS/cm的超高離子電導(dǎo)率。此外，在-70°C時(shí)，其離子電導(dǎo)率為11.9 mS/cm，比由常規(guī)的電解質(zhì)在相同的溫度下實(shí)現(xiàn)的高10000倍以上。

分子動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果表明小尺寸的FAN分子促進(jìn)了溶劑化，其中在鋰離子周圍形成兩個(gè)鞘層。內(nèi)層溶劑化鞘不僅包含溶劑分子，還包含鋰離子的反離子。外層溶劑化鞘層也包含溶劑分子。此外，外層溶劑化鞘層會(huì)將鋰離子從內(nèi)層溶劑化鞘中拉出來，從而產(chǎn)生鋰離子可以通過的通道，增強(qiáng)傳輸特性（圖1c)。這種以前不為人知的結(jié)構(gòu)運(yùn)輸形式可以激發(fā)快速充電和開發(fā)低溫電池的創(chuàng)新方法。

電池是集成材料科學(xué)、電化學(xué)科學(xué)和嵌入科學(xué)的復(fù)雜系統(tǒng)。協(xié)調(diào)許多影響電池性能的因素就像指揮一部交響樂，其中每一種樂器都起著至關(guān)重要的作用。因此，作者的傳輸機(jī)制幾乎肯定需要與其他設(shè)計(jì)特性一起使用，以開發(fā)能夠快速充電并在低溫下工作的電池。

小的溶劑化結(jié)構(gòu)與用于制造正負(fù)電極的材料之間潛在的相容性的缺乏也是一個(gè)需要仔細(xì)考慮的問題。溶劑化結(jié)構(gòu)的成分在電池充放電過程中會(huì)發(fā)生氧化還原反應(yīng)，在電極上形成表層，嚴(yán)重影響循環(huán)以及電池的快速充電能力。范修林教授等人在實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，他們的新電解質(zhì)促進(jìn)了電極上導(dǎo)電層的形成，這有助于充電，并支持在極低的溫度下使用電池，這表明它與正、負(fù)電極均具有良好的相容性。

范教授團(tuán)隊(duì)的研究為開發(fā)下一代鋰離子電池開辟了研究途徑。更廣泛地說，所報(bào)道的新型離子傳輸機(jī)制也能拓展至鋰以外的儲(chǔ)能電池系統(tǒng)，如鈉離子電池、鉀離子電池、鎂離子電池和鈣離子電池等領(lǐng)域的研究。

文獻(xiàn)信息

Tiny sheaths of solvent boost battery performance， 2024， https://doi.org/10.1038/d41586-024-00378-0

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北理閆崇/黃佳琦，最新Nature評(píng)述！

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