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包信和/傅強(qiáng)JACS：限域誘導(dǎo)氧化物上形成InOx納米層，有效增強(qiáng)CO2加氫反應(yīng)

封閉的納米空間通常對(duì)其內(nèi)部空腔中的化學(xué)反應(yīng)具有顯著的限制作用，雖然客體原子/分子/團(tuán)簇與開放的主體表面之間也存在類似的相互作用，但是開放的表面/界面的限制還沒有像在封閉空間中那樣被廣泛研究。最近的研究表明，含有配位不飽和位點(diǎn)(CUS)的亞穩(wěn)客體納米層可以穩(wěn)定在開放的主體表面上，這已經(jīng)通過在貴金屬表面上形成缺陷氧化物納米島來證明。這表示開放的固體表面可以發(fā)揮類似于封閉的納米空間的限制作用來穩(wěn)定CUSs。因此，可以在最常用的載體(如氧化物)的開放表面上獲得高密度的配位不飽和活性位點(diǎn)，以及了解氧化物-氧化物界面限制效應(yīng)。

氧化銦(In₂O₃)及其負(fù)載型催化劑在CO₂加氫反應(yīng)中受到了廣泛關(guān)注。具有豐富的表面氧空位的部分還原In₂O₃活性很高，但在其含H₂的氣氛中易發(fā)生過度還原和燒結(jié)。實(shí)現(xiàn)In₂O₃的高度分散、高活性和高穩(wěn)定性的CUSs是一個(gè)重要但具有挑戰(zhàn)性的課題。

近日，中國(guó)科學(xué)院大連化物所包信和和傅強(qiáng)等研究了In₂O₃-TiO₂催化劑在逆水煤氣變換(RWGS)反應(yīng)中的界面限域效應(yīng)。異位和原位表征表明，反應(yīng)誘導(dǎo)的In₂O₃催化劑從游離的納米顆粒分散到覆蓋在TiO₂主體表面的納米層，界面限制的亞穩(wěn)態(tài)InO_x納米層有利于表面氧空位的形成和CO₂的吸附，而形成的In-O-Ti鍵抑制了界面限制的In₂O₃過度還原為In⁰，從而穩(wěn)定了In₂O₃的CUSs，提高了催化性能。此外，通過循環(huán)還原-氧化處理可以實(shí)現(xiàn)In₂O₃的分散和聚集，其中In⁰物種是In₂O₃動(dòng)態(tài)演化的中間體，TiO₂表面的羥基(-OH)是分散的In₂O₃的錨定位點(diǎn)。

此外，具有不同形貌(納米立方體，納米顆粒和微米顆粒)的In₂O₃都可以分散到TiO₂顆粒表面，其中較小的In₂O₃顆粒表現(xiàn)出更快的分散速率。這些結(jié)果表明，In₂O₃-TiO₂分散具有普遍性，In₂O₃和TiO₂之間的距離越近，越有利于In₂O₃的反應(yīng)分散。還有就是，界面限制效應(yīng)也可以誘導(dǎo)In₂O₃向其他氧化物分散，進(jìn)一步證實(shí)了反應(yīng)誘導(dǎo)的In₂O₃在氧化物載體上的分散以及用于增強(qiáng)In₂O₃和各種氧化物之間的催化性能的界面限制效應(yīng)的普遍性。

總的來說，該項(xiàng)工作所提出的氧化物/氧化物催化體系的界面限域效應(yīng)有助于進(jìn)一步研究負(fù)載型金屬氧化物催化劑的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，也為合理設(shè)計(jì)高性能的氧化銦基催化劑提供了理論指導(dǎo)。

Confinement-induced indium oxide nanolayers formed on oxide support for enhanced CO₂ hydrogenation reaction. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c13355

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