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范科/代凱AFM：界面化學鍵耦合離子插層，協同促進K+/I?-CN/CdSe-D光催化合成H2O2

過氧化氫(H₂O₂)是一種重要的氧化劑和消毒劑，在環(huán)境保護、醫(yī)療保健和食品加工方面有著廣泛的應用。傳統的H₂O₂生產方法嚴重依賴于工業(yè)化學方法，這帶來了諸如高能耗、高成本和環(huán)境污染等挑戰(zhàn)。隨著對H₂O₂需求的增加，科學界正在積極探索環(huán)境友善高效的生產工藝。光催化制備H₂O₂(PHP)是一種利用光催化劑在光照射下直接將水和氧氣轉化為H₂O₂的技術，近年來受到廣泛關注。作為光催化系統中的重要部分，非晶態(tài)g-C₃N₄光催化劑在光吸收、電子傳輸和比表面積等方面存在局限性，阻礙了H₂O₂產率的提高。最近，二元半導體光催化體系成為提高電子-空穴對分離效率、誘導本征電場產生以提供光生電荷載流子分離的額外驅動力和減少電荷復合的理想策略。

基于此，大連理工大學范科和淮北師范大學代凱等通過有機-無機雜化技術，構建了有機胺限制的K⁺/I^?-CN/CdSe-D S型異質結光催化體系。結果表明，最優(yōu)的40% K⁺/I^?-CN/CdSe-D光催化劑在400 nm處的H₂O₂產率高達2240.23 μmol h^-1 g^-1，并在光照10小時后H₂O₂產量為1.49 mM。

為驗證產生的H₂O₂溶液在純水中去除污染物的可行性，選擇RhB溶液作為目標污染物。通過加入1.49 mM H₂O₂溶液，可以在5分鐘內有效降解3.5 mL RhB溶液(10 mg L^-1)。此外，循環(huán)4次后，40% K⁺/I^?-CN/CdSe-D仍保持優(yōu)異的活性，性能下降可忽略不計，且反應后材料結構和形貌沒有發(fā)生變化。

實驗結果和理論計算表明，K⁺/I^?-CN/CdSe-D光催化活性的提高歸因于以下因素: 1.I^?和K⁺對界面性質的優(yōu)化，即I^?調節(jié)能帶結構以增強光吸收能力，K⁺增強層間電子耦合以加速電荷載流子流動；2.界面上C-Se鍵的存在調節(jié)了電子轉移，促進了電子從界面向催化位點的轉移；3.電子轉移通過界面化學鍵的加速作用誘導產生內部電場，實現光生電荷載流子的有效分離，從而提高光催化活性。

綜上，該項工作證實了界面化學鍵和離子插層的協同作用在控制電荷轉移和提高PHP活性中的重要性，也為設計和開發(fā)高效的光催化劑提供了一種有效的策略。

Interface chemical bond enhanced ions intercalated carbon nitride/CdSe-diethylenetriamine S-scheme heterojunction for photocatalytic H₂O₂ synthesis in pure water. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202315426

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范科/代凱AFM：界面化學鍵耦合離子插層，協同促進K+/I?-CN/CdSe-D光催化合成H2O2

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