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【DFT+實(shí)驗(yàn)】劉宏/徐彩霞NML：FeNiZn/FeNi3異質(zhì)結(jié)的低自由能界面耦合，助力高效全水分解

堿性溶液中的電化學(xué)水分解是利用可再生間歇能源發(fā)電生產(chǎn)清潔和可持續(xù)氫能的最有前景的綠色技術(shù)。然而，由于析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)緩慢的動(dòng)力學(xué)導(dǎo)致的水電解需要大的反應(yīng)過電位，從而導(dǎo)致功耗過高和制氫成本高。

從水分解技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用來看，開發(fā)雙功能電催化劑可以簡化操作過程，降低加工成本，因此需要不斷努力探索高效、低成本的雙功能電催化劑，以促進(jìn)水電催化在制氫中的廣泛應(yīng)用。

近日，濟(jì)南大學(xué)劉宏和徐彩霞等在NiFe泡沫表面層中原位構(gòu)建高性能雙功能互穿相FeNiZn和FeNi₃金屬間異質(zhì)結(jié)構(gòu)(FeNiZn/FeNi₃@NiFe)。

最優(yōu)的FeNiZn/FeNi₃@NiFe-24 h催化劑對(duì)OER和HER均表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能，具有較低的過電位和長期耐久性。利用FeNiZn/FeNi₃@NiFe-24 h作為陰極和陽極的水電解槽僅需1.578/1.759/1.919 V的電池電壓就能達(dá)到100/500/1000 mA cm^?2電流密度，并且其在1.83 V電壓下連續(xù)運(yùn)行100小時(shí)后電流密度仍保留初始值的92.5%，性能遠(yuǎn)優(yōu)于Pt/C@NiFe (?)| |RuO₂@NiFe(+)電解槽。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，F(xiàn)eNiZn/FeNi₃@NiFe-24 h作為雙功能電催化劑性能優(yōu)異的原因可歸因于：在微孔NiFe泡沫中原位構(gòu)建的雙功能納米多孔結(jié)構(gòu)增加了活性中心的密度，從而確保了高效的傳質(zhì)，而相互連接的空心通道可以促進(jìn)電解質(zhì)的傳輸以及與活性中心的完全接觸；集成的三維多尺度多孔結(jié)構(gòu)有利于提高材料的抗氧化性和抗腐蝕性，從而賦予材料強(qiáng)大的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和催化耐久性；FeNiZn合金與FeNi₃金屬間化合物之間的強(qiáng)協(xié)同作用，從合金化效應(yīng)、界面耦合和結(jié)構(gòu)效益等方面產(chǎn)生了激發(fā)電子調(diào)制，這些結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)可以產(chǎn)生多種協(xié)同作用，以優(yōu)化吸附/解吸反應(yīng)物，從而實(shí)現(xiàn)HER和OER活性。

Duplex Interpenetrating-Phase FeNiZn and FeNi₃ Heterostructure with Low-Gibbs Free Energy Interface Coupling for Highly Efficient Overall Water Splitting. Nano-Micro Letters, 2023. DOI: 10.1007/s40820-023-01066-w

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