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具有元素復(fù)雜性和成分多樣性的單相氧化物（single-phase oxides），通常被稱為高熵氧化物（high entropy oxides），其特征是多金屬元素以等原子濃度均勻分散。高熵氧化物的不尋常特性賦予了它們?cè)谇鍧嵞茉聪嚓P(guān)電催化中的潛在應(yīng)用，但是構(gòu)型熵與催化機(jī)理之間可能存在的基本關(guān)系仍未得到很好的理解和確立。

基于此，廈門大學(xué)孫毅飛副教授和南京工業(yè)大學(xué)邵宗平教授等人報(bào)道了一種由硼（B）位點(diǎn)中的五種等摩爾金屬（Mg、Mn、Fe、Co和Ni）組成的高熵鈣鈦礦鈷酸鹽（high entropy perovskite cobaltate）被用作析氧反應(yīng)（OER）的電催化劑。

在文中，作者通過(guò)溶膠-凝膠法制備了一種高熵鈣鈦礦鈷酸鹽，其B 位點(diǎn)具有五種等摩爾金屬M(fèi)g、Mn、Fe、Co和Ni，并且評(píng)價(jià)了OER電催化性能。其中，構(gòu)型熵被認(rèn)為是降低Co用量、增強(qiáng)本征反應(yīng)性和調(diào)整OER機(jī)制的有效解決方案。最高的構(gòu)型熵使用的電解質(zhì)具有低Co含量（20 mol%）、最佳OER活性，在10 mA cm^-2的電流密度下具有320 mV的過(guò)電位和45 mV dec^-1的低Tafel斜率，優(yōu)于其他具有更高Co濃度的電解質(zhì)。

通過(guò)X射線光譜研究，揭示了不同陽(yáng)離子之間的協(xié)同電荷交換效應(yīng)和新氧空穴態(tài)的形成。結(jié)合計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果揭示了一個(gè)謎，即高構(gòu)型熵導(dǎo)致陽(yáng)離子的隨機(jī)占據(jù)，促進(jìn)表面重構(gòu)，并有利于形成穩(wěn)定的表面氧空位。由于這些優(yōu)點(diǎn)，O₂的形成被發(fā)現(xiàn)通過(guò)晶格氧機(jī)制在動(dòng)力學(xué)上是有利的。該工作將為指導(dǎo)氧化物電催化劑的合理設(shè)計(jì)提供一個(gè)新的平臺(tái)，以實(shí)現(xiàn)多樣化的多相催化過(guò)程。

High Configuration Entropy Activated Lattice Oxygen for O₂ Formation on Perovskite Electrocatalyst. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202112157.

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孫毅飛/邵宗平AFM：高構(gòu)型熵活化晶格氧在鈣鈦礦電催化劑上形成O2

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