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?武大Nano Letters：分子級陰離子和鋰離子的兩性聚合物隔膜用于高倍率鋰金屬電池

調(diào)節(jié)鋰金屬表面的離子傳輸已被證實是一種可快速延長鋰金屬電池循環(huán)壽命的有效策略，其中離子調(diào)節(jié)位點的分布起著重要作用。

在此，武漢大學彭創(chuàng)，寧波諾丁漢大學Do Hainam等人報道了超支化聚酰胺(HBPA)接枝聚乙烯(PE)復合隔膜(HBPA-g-PE)。鋰金屬負極表面均勻分布的正-NH₂基團和負- CHNO-基團有效地限制了陰離子的遷移，促進了Li⁺的遷移。將該復合隔膜組裝的鋰對稱電池在20 mA cm^-2的超高電流密度和5 mAh cm^-2的面容量下，具有穩(wěn)定的循環(huán)性能，低壓遲滯為130 mV，超過1500 h(3000次循環(huán))。

此外，HBPA-g-PE隔膜使鋰-硫電池在高硫負載量(4 mg cm^-2)和低電解質(zhì)含量/硫負載量比(8 μL mg^-1)的情況下，初始容量和保留容量分別為700和455 mAh g^-1，可實現(xiàn)超過200次的穩(wěn)定性能。

圖1. 不同功能隔膜的鋰枝晶生長示意圖

總之，該工作制備了一種高效的HBPA-g-PE復合隔膜用于穩(wěn)定的鋰金屬負極。該隔膜具有兩性特性：即-NH₂基團固定鋰金屬表面的陰離子，阻止鋰枝晶成核；-CONH-基團促進Li⁺的運輸，降低電池極化實現(xiàn)電池高倍率穩(wěn)定循環(huán)。該隔膜得益于HBPA獨特的超支化結(jié)構(gòu)和簡便的化學接枝方法，在分子水平上產(chǎn)生密集且分布均勻的離子調(diào)節(jié)位點。該隔膜允許鋰金屬負極在20 mA cm ^-2的超高電流密度和5mAh cm ^-2的高容量下穩(wěn)定循環(huán)超過1500小時。同時，該隔膜在高硫負荷和貧電解質(zhì)條件下具有穩(wěn)定的循環(huán)性能，表明該隔膜具有較高的TRL。因此，該工作為穩(wěn)定的Li金屬負極提供了簡單有效的策略。

圖2. 電池性能

Molecular-Level Anion and Li+ Co-Regulation by Amphoteric Polymer Separator for High-Rate Stable Lithium Metal Anode, Nano Letters 2023 DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c04333

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