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近日，江南大學(xué)化工學(xué)院劉小浩教授團(tuán)隊(duì)在開(kāi)創(chuàng)光誘導(dǎo)金屬原子埃米尺度靶向定位合成鄰近異原子位點(diǎn)（原子數(shù)≧2）催化劑的普適性技術(shù)應(yīng)用于CO₂加氫制甲醇的研究工作中取得突破性進(jìn)展，這一研究成果在化學(xué)領(lǐng)域頂級(jí)期刊《德國(guó)應(yīng)化》（Angew. Chem. Int. Ed., 2024, 63, e202401168）上發(fā)表。該論文化工學(xué)院博士研究生陳杰為第一作者，劉小浩教授為通訊作者。

江南大學(xué)劉小浩團(tuán)隊(duì)Angew：原子埃米級(jí)靶向定位合成催化劑技術(shù)助力CO2加氫制甲醇反應(yīng)性能突破

據(jù)ICIS統(tǒng)計(jì)，2020年全球甲醇產(chǎn)能約1.5億噸/年，產(chǎn)量約1.08億噸。而據(jù)HIS Markit調(diào)查研究，當(dāng)前，綠色甲醇占全球甲醇市場(chǎng)份額不到1%。因此，由可再生能源（光電、風(fēng)電及水電等）電解水制“綠氫”耦合CO₂捕集就地合成綠色低碳甲醇，解決氫能產(chǎn)業(yè)鏈中“儲(chǔ)存技術(shù)”關(guān)鍵一環(huán)，打造綠色能源“電-醇”制備應(yīng)用全產(chǎn)業(yè)鏈，對(duì)實(shí)現(xiàn)雙碳戰(zhàn)略目標(biāo)具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。在CO₂加氫制甲醇的催化反應(yīng)過(guò)程中，高性能的催化劑是關(guān)鍵，即催化劑具有高CO₂轉(zhuǎn)化效率、高甲醇選擇性及優(yōu)異的催化穩(wěn)定性。

近年來(lái)，由于單原子催化劑中活性位點(diǎn)（“類均相催化劑”）的高度均一性和可調(diào)性，相比納米粒子催化劑，對(duì)產(chǎn)物選擇性控制具有顯著優(yōu)勢(shì)，由此引起了各國(guó)科學(xué)家的極大興趣。然而，傳統(tǒng)的單原子催化劑低金屬負(fù)載量導(dǎo)致其表觀催化活性一般都較低，且單一金屬原子與所處周圍環(huán)境原子/位點(diǎn)（載體）配合也常常很難對(duì)諸多反應(yīng)實(shí)現(xiàn)理想的催化效果。對(duì)于雙原子（或多原子團(tuán)簇）催化劑，其活性位點(diǎn)上同核或異核（兩種或多種）金屬原子的協(xié)同催化作用能夠顯著提高催化劑的性能。但是，目前的技術(shù)都很難實(shí)現(xiàn)雙原子或多原子團(tuán)簇位點(diǎn)的精準(zhǔn)構(gòu)建，尤其是異核雙原子或多原子團(tuán)簇的精準(zhǔn)合成。因此，發(fā)展全新、簡(jiǎn)單及普適的催化劑合成技術(shù)，實(shí)現(xiàn)同核或異核（兩種或多種）金屬原子活性位點(diǎn)的精準(zhǔn)構(gòu)建是突破諸多化學(xué)反應(yīng)的催化反應(yīng)性能瓶頸的關(guān)鍵。

近日，江南大學(xué)化工學(xué)院劉小浩教授團(tuán)隊(duì)首次采用單原子銥負(fù)載的氧化銦作為前驅(qū)體，紫外光作為驅(qū)動(dòng)力，激發(fā)產(chǎn)生光電子富集在銥原子周圍，從而實(shí)現(xiàn)在埃米尺度上誘導(dǎo)異核金屬鈀原子靶向定位形成均一雙原子銥鈀位點(diǎn)。銥位點(diǎn)主要強(qiáng)化二氧化碳的活化以及中間體一氧化碳吸附，而鈀位點(diǎn)則有利于氫氣解離。通過(guò)該設(shè)計(jì)策略合成的鄰近銥鈀位點(diǎn)具有最優(yōu)的距離和電子協(xié)同效應(yīng)，可以獲得埃米尺度范圍的快速氫轉(zhuǎn)移和鈀供電子給銥，從而最大程度加速二氧化碳吸附、活化以及多步加氫過(guò)程，導(dǎo)致經(jīng)*HCOO途徑生成甲醇具有更低的能壘，實(shí)現(xiàn)高活性、高選擇性制甲醇。

圖1. ln₂O₃上Ir₁Pd₁雙原子催化CO₂加氫的反應(yīng)機(jī)理研究

此外，該項(xiàng)研究也提出了光電模型應(yīng)用于測(cè)定各種方法合成的銥鈀位點(diǎn)催化劑中Ir-Pd雙原子距離，并將Ir-Pd雙原子距離與催化反應(yīng)性能進(jìn)行了關(guān)聯(lián)。

圖2. 測(cè)定Ir-Pd雙原子距離的光電模型

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：采用這種光誘導(dǎo)靶向鄰近沉積策略，在ln₂O₃上精確合成雙原子Ir₁Pd₁位點(diǎn)用于CO₂加氫制甲醇，雙原子位點(diǎn)之間的協(xié)同催化作用顯著提高了CO₂轉(zhuǎn)化率（10.5%）和甲醇選擇性（97%），實(shí)現(xiàn)了破紀(jì)錄的甲醇時(shí)空產(chǎn)率（187.1 g_MeOH·g_metal^-1·h^-1），且活性位點(diǎn)與ln₂O₃載體之間存在合金效應(yīng)，導(dǎo)致該催化劑具有良好的催化穩(wěn)定性。

圖3. CO₂加氫制甲醇的催化反應(yīng)性能

值得一提的是，“這項(xiàng)研究開(kāi)創(chuàng)的原子埃米級(jí)靶向定位合成催化劑技術(shù)具有很強(qiáng)的普適性，適合于精準(zhǔn)構(gòu)建原子數(shù)高度可控的同核或異核低配位原子簇活性中心”。團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人劉小浩教授表示，“該技術(shù)將使原子簇中每一個(gè)原子均最大程度發(fā)揮協(xié)同催化作用，有望為大幅降低金屬，特別是稀有貴金屬資源用量提供強(qiáng)有力的技術(shù)支撐”。

上述研究工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目（2023YFB4103201）、國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目（22379053、21878127、22372073）和中國(guó)博士后科學(xué)基金（2022M711358）等項(xiàng)目的資助。

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