為什么要關注聲子BTE

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近年來，很多人研究納米材料導熱的尺寸效應，低維材料導熱和界面熱阻。這些低維、納米材料可以有各種新奇的導熱特性，從純粹物理研究的角度來看，都是很有意義的。然而，從工程應用的角度來看，由于幾乎極少應用場景需要用這么小尺度的材料來解決導熱問題的。如果這些新奇的現(xiàn)象不能最終解決宏觀應用的導熱問題，研究的工程意義則需要打個折扣了。從我閱讀的文獻來看，近年來大量的文獻都在討論第一原理方法、分子動力學方法計算出來的納米材料的導熱，但是如何將這些新奇的微觀現(xiàn)象和機理用于解決真實的宏觀導熱問題？今天這篇推文，重點介紹一個可以橋接微觀和宏觀導熱的，在國內相關領域不那么熱門的理論工具，即聲子BTE。

聲子BTE，即聲子的玻爾茲曼輸運方程，在微納尺度導熱的發(fā)展歷史上曾經(jīng)起著非常重要的作用。回顧歷史，自從田長霖教授引領傳熱學的研究進入了微納領域，聲子BTE是最早用來研究微納導熱的理論工具。最經(jīng)典的文獻之一就是1993年Arun Majumdar的工作，他研究了的“薄膜面間熱導率”的經(jīng)典尺寸效應，可以說是很多人對于微納尺度效應的第一個認知，而陳剛教授在上世紀90年代的很多經(jīng)典工作，也是在聲子BTE的基礎上開展的。當時微納尺度導熱的研究，主要是通過灰體的聲子BTE的理論推導、蒙特卡洛方法、離散坐標法求解等。而現(xiàn)在研究微納導熱的更多方法，例如分子動力學、非平衡格林函數(shù)、非簡諧晶格動力學（現(xiàn)在也被叫做第一性原理BTE）方法等都是原子尺度的方法，被用于微納尺度導熱的研究則相對較晚。大致的時間見下圖，可能歸納不一定準確和完全。

不同方法開始應用于傳熱學科的時間

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這里講個小故事：盡管分子動力學方法現(xiàn)在已經(jīng)非常常用了，但是在LAMMPS出來以前（2010年前后）門檻是非常之高的。我本人讀博士期間的第一個工作就是基于導師給的一個分子動力學半成品C++代碼，通過一年的時間自己修改代碼，算了納米結構的聲子譜，就能夠發(fā)在PRB上了。還聽卡耐基梅隆大學的Alan McGaughey教授講過，他讀博士的時候，開學術會議做分子動力學導熱計算成果的報告，結果被安排在了會議最后一天的最后一個，幾乎沒人聽。相比于后來分子動力學的廣泛應用，他也是十分感慨。

什么是聲子BTE

言歸正傳，回到主題聲子BTE，它基于經(jīng)典的粒子動力學（Particle dynamics），描述的是粒子在時間、實空間和倒易空間（reciprocal space）中的演化過程。半導體傳熱過程的本質可以理解為聲子的輸運，因此通過輸運方程計算聲子的演化過程則可以模擬半導體中的傳熱過程。聲子BTE可以表達為：

方程中的三項分別代表了聲子分布函數(shù) 的時間演化項，空間演化項以及散射項，通過求解得到聲子的分布函數(shù) ，就可以得到體系的能量和熱流，從而進一步定義溫度和熱導率。這個方程本質上是一個連續(xù)體的方程，可以推導出宏觀的導熱方程，因此可以涵蓋微觀到宏觀的物理，特別是聲子的彈道擴散輸運。這個方程的數(shù)值求解則并不容易，主要有兩個難點：一是這個方程的高維度，二是散射項的處理。方程的高維度是指這個聲子的分布函數(shù)是一個關于時間、實空間坐標以及波矢的函數(shù)，維度最高可以是七維。而散射項的處理困難在于其形式復雜，一般都需要對其進行一定的簡化。

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聲子BTE不等價于ShengBTE

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第一性原理BTE主要是簡化第一個難點：忽略空間的高維，考慮一個均勻溫度梯度在周期性單元下的情況（即無限大體材料），求解復雜的散射項，得到體塊材料的聲子物性和熱導率。這就是常用的ShengBTE等軟件所指的BTE，另外最近上海交通大學的顧驍坤老師課題組還基于GPU高性能計算開發(fā)了GPU_PBTE軟件。該方法可以通過原子結構來計算無限大體材料的熱導率，因為軟件的通用性，使用的人已經(jīng)較多了。根據(jù)上面的討論可以看出，ShengBTE軟件是聲子BTE的一種簡化形式，聲子BTE不等價于ShengBTE。可能由于ShengBTE名聲太大，很多人把兩者混淆了，甚至在我們課題組論文投稿的時候，會出現(xiàn)部分審稿人以為我們求解的聲子BTE就是ShengBTE軟件的情況。對于ShengBTE的使用，公眾號早期也有文章介紹，這里就不再展開講了。

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聲子BTE的數(shù)值求解

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今天主要介紹的聲子BTE是另外一種數(shù)值求解BTE的方法，即簡化散射項，解決第一個難點：求解高維度偏微分方程的問題。這種算法的好處是，可以求解一個具體的微納結構的導熱，而不是局限于體材料的計算，這也就是Majumdar，陳剛教授等人在早期的工作中使用的聲子BTE。這套方法對于微納尺度傳熱的發(fā)展有著重要的意義，但是因為始終沒有開源的軟件，了解和使用的人相對較少。

下面對該方法做重點介紹：在數(shù)值求解聲子BTE中，聲子的散射項可以采用弛豫時間近似（單弛豫時間近似或者雙弛豫時間近似Callaway模型），即：

更重要的是，大多研究都將散射項中的弛豫時間是作為輸入，這樣的優(yōu)點在于極大的降低了處理散射項的計算量，使得聲子BTE可以在一個具體的幾何體系中求解，而不是局限于體材料的計算。輸入的聲子特性過去一般采用擬合模型，近年來開始將第一性原理計算的聲子特性通過好的接口和一定的處理之后作為數(shù)值求解BTE的輸入，這樣可以綜合第一性原理計算的準確性、通用性優(yōu)勢以及數(shù)值求解BTE的計算量優(yōu)勢。

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聲子BTE能解決什么問題

那么通過數(shù)值求解聲子BTE可以解決哪些具體問題呢？眾所周知，我們在第二段中提到的其他幾種方法由于計算量的局限性，往往是進行原子尺度的模擬，例如考慮一個全周期性小晶胞的聲子輸運特點、考慮單個界面的輸運機理或是考慮幾個納米大小的結構中的輸運。而在大多數(shù)應用中，小結構或者單個界面往往都是無法直接應用的，他們需要組合起來形成一個大體系，例如在復合材料、多孔結構、微納電子器件中，他們局部會有很多這樣微小的結構，但使用時則是一個相對大的體系，如下圖所示。而且這些微小結構的尺度又離傅里葉定律成立的尺度（毫微米級）很遠，有些時候直接將熱導率代入傅里葉定律則會忽略介于兩個尺度之間的物理，數(shù)值求解聲子BTE就是用于橋接這兩個尺度的介觀方法，即介于微觀與宏觀之間。因此對于研究多尺度和介尺度的問題，數(shù)值求解聲子BTE都是一個不可缺少的工具。今年，俄亥俄州立大學Sandip Mazumder教授在Annual Review of Heat Transfer上面發(fā)表了一篇綜述文章，介紹了目前數(shù)值求解聲子BTE應用的具體實例，主要包括了納米復合材料、納米多孔材料、異質結、晶體管的溫度場模擬以及對熱測量實驗TDTR、FDTR進行模擬，這些場景往往都在亞微米的尺度量級，感興趣的朋友可以進一步閱讀。

此圖來源于網(wǎng)絡，從微觀結構組成介觀結構再組成宏觀結構的真實應用舉例

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聲子BTE，有現(xiàn)成的軟件嗎？

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盡管這些年對該方法的關注度并不高，但是發(fā)展至今，方法上已經(jīng)有了不少的突破，除了俄亥俄州立大學的Mazumder教授之外，國內外還有一些單位做了相關的研究工作，我們課題組最近也做了一些工作，這些以后再慢慢介紹。不過，想要數(shù)值計算聲子BTE真正成為一個好用的模擬工具，去應用于目前仍然依賴于失效的宏觀模擬的領域，包括介觀材料的計算以及晶體管級別的熱模擬，仍然存在一些問題。主要問題有兩個：一是三維真實體系模擬的計算量仍然太大，另一方面算法的通用性（包括材料通用性和結構通用性）還不夠。目前有一些工具解決了部分問題并且已經(jīng)開源，例如在之前推文：《》中介紹的邵成博士開發(fā)的P-Trans工具，可以采用蒙特卡洛方法計算多晶材料，納米多孔材料熱導率，包含了60種材料聲子頻譜特性數(shù)據(jù)庫。還有麻省理工大學的Giuseppe Romano教授等人開發(fā)的OpenBTE軟件，通過和第一性原理計算的聲子特性的接口解決材料通用性的問題，可以用于計算多孔材料熱導率。

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總而言之，聲子BTE對于微納尺度導熱領域的發(fā)展有重要的意義，真正理解BTE對于清晰的理解微觀導熱的圖像有重要的意義。雖然該方法不如分子動力學，第一性原理非簡諧晶格動力學那么普遍使用，但是對于傳熱學科來說，聲子BTE是能夠橋接微觀和宏觀導熱的重要工具，有望真正解決芯片自發(fā)熱，微納結構熱電器件導熱等問題的理論工具，其重要性不應當被忽視。