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清華深研院康飛宇/賀艷兵/柳明AM:混合SEI助力固態(tài)鋰金屬電池2200次循環(huán)!

清華深研院康飛宇/賀艷兵/柳明AM:混合SEI助力固態(tài)鋰金屬電池2200次循環(huán)!
復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)(CSEs)中的填料主要負責(zé)增強鋰離子的導(dǎo)電性,但幾乎不調(diào)節(jié)固態(tài)電解質(zhì)界面(SEI)的形成。
清華深研院康飛宇/賀艷兵/柳明AM:混合SEI助力固態(tài)鋰金屬電池2200次循環(huán)!
圖1.?CSE的制備和表征
清華大學(xué)深圳國際研究生院康飛宇、賀艷兵、柳明等提出了一種界面反應(yīng)策略,采用獨特的介電NaNbO3(NNO)填料與聚偏二氟乙烯(PVDF)基體(PNNO)結(jié)合,在Li-CSEs界面上定制堅固的氟化Li/Na雜化SEI。
Li0.025Na0.975NbO3(LNNO)是通過在NNO中進行Li+和Na+取代而形成的,并且取代的Na+參與SEI的形成。富含NaF/LiF的堅固SEI對Li+遷移表現(xiàn)出優(yōu)異的導(dǎo)電性和高楊氏模量(8.01GPa),這在固態(tài)鋰金屬電池的高面容量下實現(xiàn)了長期的鋰沉積/剝離循環(huán)。此外,介電NNO可以誘導(dǎo)PVDF的高介電β相的形成,以促進鋰鹽的離解,并產(chǎn)生更多可移動的Li+,從而實現(xiàn)PNNO-5(5.56×10-4 S cm-1)的高離子電導(dǎo)率。
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圖2.?LiF/NaF-SEI雜化物的形成機制
結(jié)果,使用PNNO電解質(zhì)的Li/Li對稱電池在3 mAh cm-2的高面積容量下維持超過600小時的長期循環(huán)。固態(tài)NCM811/Li電池可以在2C下穩(wěn)定循環(huán)2200次,并在-20℃下表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。
此外,當(dāng)與高負載陰極(10 mg cm-2)配對時,固態(tài)NCM811/Li電池也顯示出顯著提高的電池穩(wěn)定性,顯示出固態(tài)鋰金屬電池商業(yè)化的巨大前景。這項工作為開發(fā)安全穩(wěn)定的固態(tài)鋰金屬電池提供了一種在復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)中進行界面工程的填料的新設(shè)計原理。
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圖3.?固態(tài)NCM/Li電池的電化學(xué)性能
Dielectric Filler-induced Hybrid Interphase Enabling Robust Solid-State Li Metal Batteries at High Areal Capacity. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202311195

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