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Environ. Sci. Technol.:金屬表面羥基的作用和Pt/Al2O3催化甲醛氧化反應(yīng)

Environ. Sci. Technol.:金屬表面羥基的作用和Pt/Al2O3催化甲醛氧化反應(yīng)
貴金屬催化劑被廣泛地應(yīng)用于很多化學(xué)反應(yīng)中,比如:CO氧化反應(yīng),甲烷氧化、水煤氣變換反應(yīng)、丙烷脫氫和甲醛氧化反應(yīng)等。貴金屬物種的配位環(huán)境、顆粒大小、金屬價(jià)態(tài)對(duì)催化活性的影響很大。但是貴金屬在極端條件下取得較好的催化效果還是比較難的,比如:高溫或高濕環(huán)境中。因此,有必要對(duì)貴金屬顆粒和載體之間的錨定機(jī)理有所認(rèn)識(shí)。對(duì)于可還原的氧化物載體,電子結(jié)構(gòu)缺陷、金屬或氧空位、氧化還原能力會(huì)導(dǎo)致貴金屬和載體之間較強(qiáng)的相互作用。這些因素有利于貴金屬分散性和金屬價(jià)態(tài)的穩(wěn)定。本文要研究貴金屬鉑和氧化鋁載體之間的相互作用,并且探究其對(duì)甲醛氧化反應(yīng)的催化活性。
催化劑和合成及高分辨電鏡表征:
Environ. Sci. Technol.:金屬表面羥基的作用和Pt/Al2O3催化甲醛氧化反應(yīng)
通過(guò)理論計(jì)算研究Pt /Al2O3催化劑催化甲醛氧化的反應(yīng)機(jī)理:
Environ. Sci. Technol.:金屬表面羥基的作用和Pt/Al2O3催化甲醛氧化反應(yīng)運(yùn)用傅里葉變換紅外技術(shù)研究催化劑金屬表面羥基的吸附:
Environ. Sci. Technol.:金屬表面羥基的作用和Pt/Al2O3催化甲醛氧化反應(yīng)
通過(guò)NH3-DRIFTS和DFT計(jì)算表明,金屬鈉的加入會(huì)轉(zhuǎn)變羥基的吸附方式,使得金屬鉑更好地分散。金屬鉑的加入有利于室溫下氧分子的活化。研究發(fā)現(xiàn),相對(duì)于表面沒(méi)有羥基的催化金,金屬表面有羥基的催化劑會(huì)表現(xiàn)出更好的反應(yīng)的效果。
Effect of Hydroxyl Groups on Metal Anchoring and Formaldehyde?Oxidation Performance of Pt/Al2O3.: 10.1021 /acs.est.2c 01278

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