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西交EnSM：晶粒尺寸和晶界強度在多晶固態(tài)電解質(zhì)電化學(xué)-機械失效中的主導(dǎo)作用

鋰金屬固態(tài)電池已成為滿足人們對安全高效能源設(shè)備不斷提高的要求的一種有競爭力的選擇。然而，由于鋰（Li）絲的發(fā)展導(dǎo)致固態(tài)電解質(zhì)（SSE）失效，阻礙了它的廣泛應(yīng)用。根據(jù)晶粒大小和邊界強度不同的多晶陶瓷固態(tài)電解質(zhì)的性質(zhì)，應(yīng)用了與電化學(xué)動力學(xué)相耦合的構(gòu)成方程來描繪鋰絲發(fā)展所引起的損傷和相應(yīng)的解體。

在此，西安交通大學(xué)劉洋洋，徐謝宇等人根據(jù)研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)隨著鋰絲生長而產(chǎn)生的應(yīng)力會通過晶界的打開和滑動而擴散。因此，損傷沿著晶界發(fā)生，其傳播行為和損傷程度受晶粒尺寸的控制。特別是，SSE 晶粒的過度細化和細化不足會分別導(dǎo)致?lián)p傷程度過大的絮狀損傷進而加速 SSE 的破壞時間。另一方面，通過強化 SSE 的晶界，可有效延長失效時間。最終，以 0.2 μm 的晶粒尺寸和 0.8 倍晶粒時間的晶界抗拉強度作為閾值，實現(xiàn)了基于 NASICON 的 SSE 的延遲失效。

圖1. 不同晶粒尺寸SSE內(nèi)部應(yīng)力場

總之，該工作基于Butler-Volmer電化學(xué)動力學(xué)，從可視化結(jié)果和應(yīng)力場的演化過程可以看出。由于Li絲的增大，在Li/SSE界面出現(xiàn)了壓應(yīng)力，導(dǎo)致GB的張開，界面附近的應(yīng)力向外擴展到SSE的主體。因此，Li絲引起的損傷沿晶界傳播，在SSE體內(nèi)部自發(fā)產(chǎn)生。另一方面，通過加強GB, SSE的損傷隨著時間的延長而減緩。

適當(dāng)?shù)木Я＜毣途Ы鐝娀梢员苊庑跄龘p傷的有害破壞，延長SSE的循環(huán)壽命。通過采用先進燒結(jié)技術(shù)和使用燒結(jié)添加劑，確定了國標(biāo)工程中NASICON SSE晶粒尺寸為0.2 μm，抗拉強度為晶粒強度的0.8倍，為NASICON SSE的優(yōu)化值。因此，該工作提出的數(shù)值模型可以用于其他陶瓷陶瓷，從而促進固態(tài)鋰金屬電池作為有效的能源存儲系統(tǒng)在人類生活的各方面的廣泛應(yīng)用。

圖2. 之前的實驗圖像與模型結(jié)果的比較

Grain size and grain boundary strength: dominative role in electro-chemo-mechanical failure of polycrystalline solid-state electrolytes, Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.103171

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